Estudo da eletrossíntese de peróxido de hidrogênio em reatores eletroquímicos utilizando eletrodo de difusão gasosa de carbono amorfo com benzofenona
Autor(a) principal: | |
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Data de Publicação: | 2023 |
Tipo de documento: | Tese |
Idioma: | por |
Título da fonte: | Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da USP |
Texto Completo: | https://www.teses.usp.br/teses/disponiveis/75/75134/tde-10112023-161432/ |
Resumo: | A busca por novas tecnologias e catalisadores mais eficientes para a eletrossíntese de peróxido de hidrogênio (H2O2) a partir da reação de redução de oxigênio (RRO) por meio da transferência de 2 elétrons despertou o interesse de muitos pesquisadores devido à ampla gama de aplicações industriais do H2O2. As dificuldades na produção de H2O2 a partir da RRO estão relacionadas com o desenvolvimento de catalisadores eficazes e de baixo custo, bem como de um reator eletroquímico que otimize a produção de H2O2 em larga escala. O primeiro capítulo dessa tese explorou o material amorfo carbono Printex L6 (PL6C) modificado com composto orgânico benzofenona-3,3\',4,4\'-tetracarboxílico (BTDA) para ser usado como matriz catódica para a RRO via síntese de H2O2, análises eletroquímicas mostraram que o material modificado atingiu valor satisfatório de seletividade de 97,7%, isso devido ao aumento de sítios ativos do material devido ao acréscimo de grupos oxigenados em sua estrutura. O material modificado PL6C/BTDA 2% foi então utilizado para a fabricação de eletrodo de difusão de gás (EDG) e sua performance foi examinada no Capítulo 2, ao empregá-lo para a geração de H2O2 in situ foram atingidos valores de 275 mg L-1 a 25 mA cm-2, ao aplicar essa condição para a remoção do interferente endócrino Ciprofloxacina via Processos Eletroquímicos Oxidativos Avançados (PEOA), o objetivo foi atingindo em 20 min com completa degradação do poluente. No Capítulo 3, estudou-se a otimização do processo e da célula eletroquímica utilizada, sugerindo um reator com design novo para a geração de H2O2 e também seu aumento de escala, a disposição de célula dívida colabora para uma maior geração de H2O2; a nova proposta de reator com célula dívidaida atingiu valores de eficiência faradaica de ~ 90% com EDG PL6C e valores muito satisfatórios de 99,99% com EDG PL6C/BTDA 2%. O Capítulo 4 apresenta uma possibilidade, até então não explorada, onde o H2O2 foi gerado in situ e acumulado nos primeiros 10 min, atingindo valores de ~112 mg L-1 em 25 mA cm-2, o que foi suficiente para, subsequentemente, ser ativado com UVC e utilizado na degradação do composto Norfloxacina via PEOA, que se sucedeu por completo em 10 min. As conquistas discutidas nesta tese com relação à eletrossíntese de H2O2 a partir materiais catalisadores para degradação de contaminantes orgânicos tem potencial para contribuir com novos estudos visando o desenvolvimento de sistemas de produção de H2O2 e de catalisadores ainda mais eficientes para serem utilizados na degradação de contaminantes. |
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Estudo da eletrossíntese de peróxido de hidrogênio em reatores eletroquímicos utilizando eletrodo de difusão gasosa de carbono amorfo com benzofenonaStudy of hydrogen peroxide electrosynthesis in electrochemical reactors using amorphous carbon and benzophenone gas diffusion electrodeadvanced oxidative processeselectrocatalysteletrocatalisadoreletrodo de difusão de gasosagas diffusion electrodehydrogen peroxideperóxido de hidrogênioprocessos oxidativos avançadosA busca por novas tecnologias e catalisadores mais eficientes para a eletrossíntese de peróxido de hidrogênio (H2O2) a partir da reação de redução de oxigênio (RRO) por meio da transferência de 2 elétrons despertou o interesse de muitos pesquisadores devido à ampla gama de aplicações industriais do H2O2. As dificuldades na produção de H2O2 a partir da RRO estão relacionadas com o desenvolvimento de catalisadores eficazes e de baixo custo, bem como de um reator eletroquímico que otimize a produção de H2O2 em larga escala. O primeiro capítulo dessa tese explorou o material amorfo carbono Printex L6 (PL6C) modificado com composto orgânico benzofenona-3,3\',4,4\'-tetracarboxílico (BTDA) para ser usado como matriz catódica para a RRO via síntese de H2O2, análises eletroquímicas mostraram que o material modificado atingiu valor satisfatório de seletividade de 97,7%, isso devido ao aumento de sítios ativos do material devido ao acréscimo de grupos oxigenados em sua estrutura. O material modificado PL6C/BTDA 2% foi então utilizado para a fabricação de eletrodo de difusão de gás (EDG) e sua performance foi examinada no Capítulo 2, ao empregá-lo para a geração de H2O2 in situ foram atingidos valores de 275 mg L-1 a 25 mA cm-2, ao aplicar essa condição para a remoção do interferente endócrino Ciprofloxacina via Processos Eletroquímicos Oxidativos Avançados (PEOA), o objetivo foi atingindo em 20 min com completa degradação do poluente. No Capítulo 3, estudou-se a otimização do processo e da célula eletroquímica utilizada, sugerindo um reator com design novo para a geração de H2O2 e também seu aumento de escala, a disposição de célula dívida colabora para uma maior geração de H2O2; a nova proposta de reator com célula dívidaida atingiu valores de eficiência faradaica de ~ 90% com EDG PL6C e valores muito satisfatórios de 99,99% com EDG PL6C/BTDA 2%. O Capítulo 4 apresenta uma possibilidade, até então não explorada, onde o H2O2 foi gerado in situ e acumulado nos primeiros 10 min, atingindo valores de ~112 mg L-1 em 25 mA cm-2, o que foi suficiente para, subsequentemente, ser ativado com UVC e utilizado na degradação do composto Norfloxacina via PEOA, que se sucedeu por completo em 10 min. As conquistas discutidas nesta tese com relação à eletrossíntese de H2O2 a partir materiais catalisadores para degradação de contaminantes orgânicos tem potencial para contribuir com novos estudos visando o desenvolvimento de sistemas de produção de H2O2 e de catalisadores ainda mais eficientes para serem utilizados na degradação de contaminantes.The search for new technologies and more efficient catalysts for the electrosynthesis of hydrogen peroxide (H2O2) from the oxygen reduction reaction (ORR) via 2-electron transfer has aroused the interest of numerous researchers, due to the wide range of industrial applications of H2O2. Difficulties in the production of H2O2 from ORR are related to the creation of an effective and low-cost catalyst as well as an electrochemical reactor that optimizes the production of H2O2 on a large scale. The Chapter 1 explored the material of amorphous Printex L6 carbon (PL6C) modified with benzophenone-3,3\',4,4\'-tetracarboxylic dianhydride (BTDA) to be used as cathode matrix for ORR via H2O2 synthesis, electrochemical analyses showed that the modified material reached a satisfactory selectivity value of 97.7%, due to the increase of active sites of the material due to the addition of oxygenated groups in its structure. The modified material PL6C/BTDA 2% was used in the fabrication of gas diffusion electrode (GDE), to employ for the in situ generation of H2O2 and its performance was examined in the Chapter 2, when employing it for the in situ generation of H2O2 values of 275 mg L-1 at 25 mA cm-2 were achieved, when applying this condition for the removal of the endocrine interferent Ciprofloxacin via electrochemical advanced oxidative processes (EOAP), the objective was reached in 20 min with complete degradation of the pollutant. Chapter 3 the optimization of the process and the electrochemical cell used was studied, suggesting a reactor with a new design for the H2O2 generation and also its increase in scale, the arrangement of divided cell collaborated for a greater H2O2 generation; the new proposal of reactor with divided cell reached values of Faradaic efficiency of ~ 90% with EDG PL6C and very satisfactory values of 99.99% with EDG PL6C/BTDA 2%. Chapter 4 presents a possibility, hitherto unexplored, where the in situ H2O2 generated was accumulated in the first 10 min, reaching values of ~112 mg L-1 at 25 mA cm-2, which was sufficient to subsequently, be activated with UVC and used in the degradation of the compound Norfloxacin via EOAP, which took place completely in 10 min.. The achievements discussed in this thesis regarding the electrosynthesis of H2O2 using materials catalysts are likely to contribute to the development of even more efficient H2O2 production systems for degradation of pollutants.Biblioteca Digitais de Teses e Dissertações da USPLanza, Marcos Roberto de VasconcelosSilva, Taynara Oliveira2023-09-11info:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/doctoralThesisapplication/pdfhttps://www.teses.usp.br/teses/disponiveis/75/75134/tde-10112023-161432/reponame:Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da USPinstname:Universidade de São Paulo (USP)instacron:USPLiberar o conteúdo para acesso público.info:eu-repo/semantics/openAccesspor2023-11-13T14:36:03Zoai:teses.usp.br:tde-10112023-161432Biblioteca Digital de Teses e Dissertaçõeshttp://www.teses.usp.br/PUBhttp://www.teses.usp.br/cgi-bin/mtd2br.plvirginia@if.usp.br|| atendimento@aguia.usp.br||virginia@if.usp.bropendoar:27212023-11-13T14:36:03Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da USP - Universidade de São Paulo (USP)false |
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A busca por novas tecnologias e catalisadores mais eficientes para a eletrossíntese de peróxido de hidrogênio (H2O2) a partir da reação de redução de oxigênio (RRO) por meio da transferência de 2 elétrons despertou o interesse de muitos pesquisadores devido à ampla gama de aplicações industriais do H2O2. As dificuldades na produção de H2O2 a partir da RRO estão relacionadas com o desenvolvimento de catalisadores eficazes e de baixo custo, bem como de um reator eletroquímico que otimize a produção de H2O2 em larga escala. O primeiro capítulo dessa tese explorou o material amorfo carbono Printex L6 (PL6C) modificado com composto orgânico benzofenona-3,3\',4,4\'-tetracarboxílico (BTDA) para ser usado como matriz catódica para a RRO via síntese de H2O2, análises eletroquímicas mostraram que o material modificado atingiu valor satisfatório de seletividade de 97,7%, isso devido ao aumento de sítios ativos do material devido ao acréscimo de grupos oxigenados em sua estrutura. O material modificado PL6C/BTDA 2% foi então utilizado para a fabricação de eletrodo de difusão de gás (EDG) e sua performance foi examinada no Capítulo 2, ao empregá-lo para a geração de H2O2 in situ foram atingidos valores de 275 mg L-1 a 25 mA cm-2, ao aplicar essa condição para a remoção do interferente endócrino Ciprofloxacina via Processos Eletroquímicos Oxidativos Avançados (PEOA), o objetivo foi atingindo em 20 min com completa degradação do poluente. No Capítulo 3, estudou-se a otimização do processo e da célula eletroquímica utilizada, sugerindo um reator com design novo para a geração de H2O2 e também seu aumento de escala, a disposição de célula dívida colabora para uma maior geração de H2O2; a nova proposta de reator com célula dívidaida atingiu valores de eficiência faradaica de ~ 90% com EDG PL6C e valores muito satisfatórios de 99,99% com EDG PL6C/BTDA 2%. O Capítulo 4 apresenta uma possibilidade, até então não explorada, onde o H2O2 foi gerado in situ e acumulado nos primeiros 10 min, atingindo valores de ~112 mg L-1 em 25 mA cm-2, o que foi suficiente para, subsequentemente, ser ativado com UVC e utilizado na degradação do composto Norfloxacina via PEOA, que se sucedeu por completo em 10 min. As conquistas discutidas nesta tese com relação à eletrossíntese de H2O2 a partir materiais catalisadores para degradação de contaminantes orgânicos tem potencial para contribuir com novos estudos visando o desenvolvimento de sistemas de produção de H2O2 e de catalisadores ainda mais eficientes para serem utilizados na degradação de contaminantes. |
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