Efeitos do teor de Fe em eletrocatalisadores Fe/C-N sobre a atividade e seletividade da reação de redução de dióxido de carbono

• Autor(a) principal: Guimarães, Vitória Pistori
• Data de Publicação: 2021
• Tipo de documento: Dissertação
• Idioma: por
• Título da fonte: Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da USP
• Texto Completo: https://www.teses.usp.br/teses/disponiveis/75/75134/tde-24012022-110601/
• topic: CO2 reduction reaction; complexo de Fe-TPTZ; EDAR; electrochemistry; eletroquímica; Fe-TPTZ complex; redução de CO2; RRDE

Atualmente, as fontes não renováveis de energia são dominantes na matriz energética mundial e causadores de diversas problemáticas ambientais. Consequentemente, a emissão de dióxido de carbono (CO2) tem atingido níveis alarmantes nos últimos anos, e uma alternativa promissora para diminuir essa emissão está na utilização de CO2 a partir de sua redução eletroquímica (RRCO2). Neste cenário, o presente trabalho visa estudar a RRCO2 em solução neutra de KHCO3 0,1 M, saturado de CO2, utilizando eletrocatalisadores baseados em carbono dopado com nitrogênio contendo ferro (Fe/C-N), preparados com pó de carbono impregnado com diferentes proporções do complexo Fe[2,4,6-Tris(2-piridil)-1,3,5-triazina]22+ (Fe[TPTZ]22+), seguido por pirólise, para se obter materiais nitrogenados de carbono com teores de Fe entre 1 a 20% em massa. A caracterização dos materiais foi realizada por análises termogravimétricas (TG), difração de raio X (DRX), espectroscopia Raman, microscopia eletrônica de varredura e de transmissão (MEV e MET), associados a espectroscopia de energia dispersiva por raios X (EDS); e espectroscopia de fotoelétrons de raios X (XPS). Os resultados mostraram que 10% em massa do TPTZ permaneceu na amostra após a pirólise e que a proporção final de Fe após o tratamento acompanha o teor nominal de Fe, observando-se presença de FeN e Fe3O4 e confirmando a incorporação de FeN. Os estudos eletroquímicos envolveram a realização de ensaios de voltametria cíclica associados a um eletrodo de disco-anel rotatório (EDAR), para detecção rápida no anel dos produtos da RRCO2 gerados no disco. A otimização operacional deste sistema visando a estabilização e replicação das medidas foi cumprida utilizando disco de Au e anel de Pt, que envolveu entre outros passos, o tratamento do eletrólito com uma resina trocadora de íons. Os picos dos voltamogramas obtidos no anel de Pt correspondentes aos produtos gerados no disco contendo os catalisadores resultaram deslocados em relação ao do disco de Au e indicaram a formação do íon formiato como produto da RRCO2. A estimativa da EF demostrou, qualitativamente, melhor desempenho catalítico e maior especificidade ao formiato do material com 1% de Fe.