Estudo de catalisadores de cobalto suportados em matrizes de La2O3-CeO2-SiO2 para a produção de hidrogênio a partir da reforma a vapor do etanol

• Autor(a) principal: Marcos, Francielle Candian Firmino
• Data de Publicação: 2012
• Tipo de documento: Dissertação
• Idioma: por
• Título da fonte: Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da USP
• Texto Completo: http://www.teses.usp.br/teses/disponiveis/75/75134/tde-10102012-142141/
• topic: catalisadores; catalysts; cobalt; cobalto; hidrogênio; hydrogen

No presente trabalho, foram estudados catalisadores de Co10%SiO2, com adições de La2O3 e CeO2, para a reação de reforma a vapor do etanol (RVE), visando aumentar a atividade catalítica e reduzir a formação de carbono sobre o catalisador. O teor mássico de cobalto utilizado foi de 10%, enquanto que os teores de La e Ce seguiram as seguintes proporções em 10%CoLa2%Ce50%-xSi50%, onde X = 2%, 4% e 6%. Os suportes foram preparados pelos métodos de co-precipitação e impregnação a fim de avaliar o efeito do método de preparação sobre o comportamento catalítico, e a fase ativa foi incorporada através do método da impregnação. Todos os catalisadores obtidos foram submetidos à análise de Espectroscopia Dispersiva em Emissão de Raios X (EDX), Difratometria de Raios X (DRX), Redução à Temperatura Programada (RTP) e Área Superficial Específica pelo método BET. Os catalisadores preparados pelo método de co-precipitação do suporte também foram analisados por Difratometria de Raios X- H2 \"in Situ\". Em seguida os catalisadores foram aplicados na reação RVE, e dentre os catalisadores estudados o que apresentou a maior seletividade para o H2 em cada método foi selecionado para a realização de estudos referentes á variação do teor em massa da fase ativa (10% e 20%) e a variação da temperatura de reação. O desempenho destes catalisadores foi comparado com o obtido para os catalisadores sem aditivo no suporte. Após os testes catalíticos, o coque formado foi quantificado por Análise Elementar e caracterizado por Microscopia Eletrônica de Varredura (MEV) e Difratometria de Raios X. Ao analisar os resultados de DRX e RTP observou-se a formação da fase Co3O4 para todos os catalisadores. E para os catalisadores mistos Co/La-Ce-Si, cujos suportes foram co-precipitados e impregnados, identificou-se, através do DRX, a formação da solução sólida entre o óxido de cério e o óxido lantânio. Nos ensaios reacionais foi observado que os catalisadores com maiores teores de La3+, para ambos os métodos de preparação, foram mais seletivos para H2, e que a temperatura influenciou no desempenho catalítico da reação. Ao analisar o carbono após a RVE, somente os catalisadores suportados em La2O3 puro, para ambos os métodos, apresentaram a espécie La2O2CO3 identificada através da DRX, que minimiza a formação do coque, e através da analise por MEV do catalisador após a reação, verificou-se que o coque formado foi filamentoso, permitindo a exposição do cobalto metálico por um maior período de tempo.