Development of carbon yolk-shell magnetic nanoparticles by a novel eco-friendly approach for the removal of organic micropollutants by catalytic wet peroxide oxidation

Detalhes bibliográficos
Autor(a) principal: Paes, Arnaldo Vinicius Dias
Data de Publicação: 2022
Tipo de documento: Dissertação
Idioma: eng
Título da fonte: Repositório Científico de Acesso Aberto de Portugal (Repositórios Cientìficos)
Texto Completo: http://hdl.handle.net/10198/25756
Resumo: Mestrado de dupla diplomação com a UTFPR - Universidade Tecnológica Federal do Paraná
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spelling Development of carbon yolk-shell magnetic nanoparticles by a novel eco-friendly approach for the removal of organic micropollutants by catalytic wet peroxide oxidationMagnetic nanoparticlesParacetamolAdvanced oxidation processesCarbon-based materialsDomínio/Área Científica::Engenharia e Tecnologia::Engenharia QuímicaMestrado de dupla diplomação com a UTFPR - Universidade Tecnológica Federal do ParanáThis work addresses the carbon coating of magnetic nanoparticles based on cobalt ferrites (CoFe2O4) through a traditional method (CoFe2O4@RF), a greener method (CoFe2O4@PG) and their subsequent functionalization in CWPO process. The core of cobalt ferrite nanoparticles was prepared by successive sol-gel methodology, while the carbon-coated materials were obtained through the polymerization of tetraethyl orthosilicate (TEOS), resorcinol-formaldehyde (RF) and phloroglucinol- glyoxylic acid (PG). Subsequently, the materials were submitted to carbonisation under an inert atmosphere of N2 at temperatures of 120 and 400 °C for 1 h for each temperature and 600 °C for 3h. Subsequently, the subsequent removal of silica via washing with NaOH for 16 h. The adsorption isotherms obtained were classified as type IV, typical of materials with mesoporous structure. After the preparation and characterization of the materials, the synthesized catalysts were tested for the removal of paracetamol by wet catalysis with hydrogen peroxide under operating conditions of 80 °C, CPCM,0 = 100 ppm, CH202,0 = 472 mg/L, pH0 = 3.5 and Ccatalyst = 2.5 g L-1, in which over 24 h the concentrations of PCM, H2O2 and aromatic compounds were monitored. All catalysts showed catalytic activity for the removal of PCM by CWPO, in which 100% of PCM removal was obtained for all catalysts after 24 h of reaction time. However, different H2O2 decomposition and PCM removal profiles were observed for the uncoated and coated nanomaterials. Both the carbon-coated catalysts outperformed the results obtained for the uncoated catalyst in terms of H2O2 and PCM decomposition. For the coated materials complete decomposition of PCM was obtained within 6 h of reaction time, while in the same time interval using the uncoated material as a catalyst, only 47% of the initial amount of PCM was degraded from the system. The catalyst coated by the greener method (CoFe2O4@PG) showed a profile of higher selectivity in hydrogen peroxide decomposition and a higher decrease in concentration of aromatic compounds throughout the reaction time. The coated materials were reused in oxidation tests, in which they presented a lower amount of leached iron as well as an increase in catalytic activity, leading to the complete degradation of paracetamol in 4 h of reaction.Este trabalho aborda o revestimento de carbono de nanopartículas magnéticas baseadas em ferritas de cobalto (CoFe2O4) através de um método tradicional (CoFe2O4@RF), um método mais verde (CoFe2O4@PG) e sua posterior funcionalização no processo CWPO. O núcleo das nanopartículas de ferritas de cobalto foi preparado por metodologia sucessiva de sol-gel, enquanto os materiais revestidos de carbono foram obtidos através da polimerização do tetraethyl orthosilicate (TEOS), resorcinol-formaldeído (RF) e phloroglucinol-ácido glioxílico (PG). Posteriormente, os materiais foram submetidos a carbonização sob uma atmosfera inerte de N2 nas temperaturas de 120 e 400 °C por 1 h para cada temperatura e 600 °C por 3h. Em sequência, a posterior remoção da sílica via lavagem com NaOH por 16 h. As isotermas de adsorção obtidas foram classificadas como tipo IV, típica de materiais com estrutura mesoporosa. Após a preparação e caracterização dos materiais, os catalisadores sintetizados foram testados para a remoção do paracetamol por meio da catálise húmida com peróxido de hidrogênio sob condições de operação de 80 °C, CPCM,0 = 100 ppm, CH202,0 = 472 mg/L, pH0 = 3.5 and Ccatalyst = 2.5 g L-1, no qual ao longo de 24 h foram monitoradas as concentrações de PCM, H2O2 e compostos aromáticos. Todos os catalisadores mostraram atividade catalítica para a remoção do PCM por CWPO, no qual 100% de remoção do PCM foi obtida para todos os catalisadores após 24 h de tempo de reação. Entretanto, foram observados diferentes perfis de decomposição de H2O2 e remoção de PCM para os nanomateriais não revestidos e revestidos. Ambos os catalisadores com revestimento de carbono superaram os resultados obtidos para o catalisador não revestido em termos de decomposição de H2O2 e de PCM. Para os materiais com revestimento foi obtido a decomposição completa do PCM dentro de 6 h de tempo de reação, enquanto no mesmo intervalo de tempo utilizando o material não revestido como catalisador, apenas 47% da quantidade inicial de PCM foi degradada do sistema. O catalisador revestido pelo método mais verde (CoFe2O4@PG) apresentou um perfil de maior seletividade na decomposição de peróxido de hidrogênio e um maior decréscimo de concentração de compostos aromáticos durante todo o tempo de reação. Os materiais revestidos foram reutilizados em testes de oxidação, no qual apresentaram uma menor quantidade de ferro lixiviado bem como um aumento de atividade catalítica, levando a degradação completa do paracetamol em 4 h de reação.Ferrari, Ana MariaDíaz de Tuesta, Jose LuisBiblioteca Digital do IPBPaes, Arnaldo Vinicius Dias2022-07-27T10:32:40Z20222022-01-01T00:00:00Zinfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/masterThesisapplication/pdfhttp://hdl.handle.net/10198/25756TID:203044053enginfo:eu-repo/semantics/openAccessreponame:Repositório Científico de Acesso Aberto de Portugal (Repositórios Cientìficos)instname:Agência para a Sociedade do Conhecimento (UMIC) - FCT - Sociedade da Informaçãoinstacron:RCAAP2024-01-17T01:20:34Zoai:bibliotecadigital.ipb.pt:10198/25756Portal AgregadorONGhttps://www.rcaap.pt/oai/openaireopendoar:71602024-03-19T23:16:22.997169Repositório Científico de Acesso Aberto de Portugal (Repositórios Cientìficos) - Agência para a Sociedade do Conhecimento (UMIC) - FCT - Sociedade da Informaçãofalse
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