Study of the Förster resonance energy transfer in ensembles of colloidal PbS quantum dots, emitting in the near-infrared spectral range

Detalhes bibliográficos
Autor(a) principal: Martins, João Ricardo Gonçalves
Data de Publicação: 2020
Tipo de documento: Dissertação
Idioma: eng
Título da fonte: Repositório Científico de Acesso Aberto de Portugal (Repositórios Cientìficos)
Texto Completo: http://hdl.handle.net/1822/73680
Resumo: Dissertação de mestrado em Physics
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spelling Study of the Förster resonance energy transfer in ensembles of colloidal PbS quantum dots, emitting in the near-infrared spectral rangeQuantum dot (QDot, or QD)Förster resonant energy transfer (FRET)Lead Sulphide (PbS)Pontos quânticos (QDots, ou QD)Transferência ressonante de energia de Förster (FRET)Sulfeto de chumbo (PbS)Ciências Naturais::Ciências FísicasDissertação de mestrado em PhysicsFörster resonance energy transfer (FRET) is a non-radiative energy transfer mechanism between two light-emitting systems, such as two quantum dots (QDots) or molecules. This mechanism involves an excited donor fluorophore (e.g., a QDot or a dye molecule) which transfers its energy of excitation to an acceptor (another QDot or molecule which is in resonance with the donor), via dipole-dipole coupling. FRET is the dominant type of energy transfer between emitters at a nanometre proximity. Other factors that influence the efficiency of this energy transfer mechanism include the spectral overlap of the donor emission spectrum and the acceptor absorption spectrum and the relative orientation of the dipole moment of both particles. In nature, for instance, FRET plays a dominant role in the energy transfer in photosynthetic apparatus of plants and bacteria. Some interesting applications of FRET can be found in photovoltaics, probing of molecular distances and molecular interactions, and storage and transfer of quantum information. The main goal of this master thesis lies in detecting the presence of the FRET mechanism when two different colloidal QDot samples of PbS (short for Lead Sulfide), with different QDot size, are linked together via surface chemistry. This chemical procedure activates carboxyl or phosphate groups, which promote the binding of primary amines of organic glutathione QDot shell molecules. In other words, it promotes a cross-linkage between the organic shells of two, or more, quantum dots at a distance at which FRET is present. Using PbS quantum dots, which emit in the near-infrared (NIR) region of the light spectrum, these experiments can be reported as one of the first attempts to find The FRET mechanism in a near-infrared system of QDots. Most previous reports of FRET mechanisms were concerned with QDots which emit in the visible range, such as CdTe and CdSe QDots. The NIR spectral range, for instance, promotes interesting applications in photonic crystals, where FRET can be enhanced by spontaneous emission inhibition, in photovoltaics, in order to greatly absorb infrared light, and in the production of near-infrared QDot lasers. In order to find evidences of the presence of the FRET mechanism, emission spectra and time-resolved measurements, using the time correlated single photon counting technique (TCSPC), of cross-linked colloidal PbS QDot solutions have been performed and will be shown in this master thesis. Along with the experimental results, a study of statistical moments of the PbS quantum dot photoluminescence kinetics will be presented in this thesis, which experimental kinetics were acquired with TCSPC. With this statistical analysis, it is possible to evaluate and compare various decay properties, such as the average decay time, the mean-squared value of the decay and the measure of asymmetry of the time-resolved distribution. In order to understand the obtained results, some donor decay models were developed and studied, alongside with other decay functions found in the literature. A theoretical description of the FRET mechanism will be presented in order to understand the proposed decay models.A transferência ressonante de energia de Förster (em inglês, Förster resonance energy transfer, ou, simplesmente, FRET) é um mecanismo de transferência de energia não radiativo presente entre duas unidades fluorescentes, como dois pontos quânticos ou duas moléculas. Neste mecanismo, um dador excitado (por exemplo, um ponto quântico ou uma molécula) transfere a sua energia de excitação para um aceitador (outro ponto quântico ou molécula) com o qual se encontre em ressonância, por acoplamento dipolo-dipolo. O FRET é um mecanismo dominante entre emissores distanciados entre si a uma ordem dos nanómetros. Outros fatores dominantes que influenciam a eficiência deste mecanismo de transferência são a sobreposição do espetro de emissão do dador com o espetro de absorção do aceitador e a orientação relativa do momento dipolar de ambas as partículas. Este mecanismo tem também um papel fundamental em processos biológicos como a fotossíntese em plantas e bactérias. Algumas aplicações de FRET podem ser encontradas em sistemas fotovoltaicos, na análise de distâncias e interações moleculares, e no armazenamento de informação quântica. O objetivo principal desta tese de mestrado é a deteção do mecanismo de FRET numa mistura coloidal de duas amostras pontos quânticos de PbS (símbolo químico para Galena, ou sulfeto de chumbo) com diferentes tamanhos, que são unidas por processos de química de superfícies. Estes processos químicos promovem, neste caso específico, ligações cruzadas físicas entre dois, ou mais, pontos quânticos, a uma distância da ordem dos nanómetros, que promove a presença de FRET. A deteção de FRET em sistemas de pontos quânticos que emitem no espetro infravermelho próximo (isto é, com comprimentos de onda entre 0.7 1.4mm), como os pontos quânticos de PbS, não é amplamente encontrada na literatura, a qual foca na deteção de mecanismos de FRET em pontos quânticos que emitem no espetro visível, como pontos quânticos de CdTe ou CdSe. O espetro infravermelho próximo permite, como exemplo, aplicações em cristais fotónicos, aonde o mecanismo de FRET é predominante pela inibição da emissão radiativa espontânea, assim como a aplicação em lasers que emitem no infravermelho e absorção de luz no infravermelho em sistemas fotovoltaicos. De forma a detetar a presença de FRET nas amostras de pontos quânticos, foram medidos espetros de emissão e cinéticas fotoluminescentes, estas obtidas por técnicas de resolução temporal de fotoluminescência como TCSPC (em inglês, Time Correlated Single Photon Counting). Em conjunto com os resultados experimentais obtidos, é apresentado nesta tese o estudo estatístico das cinéticas fotoluminescentes das amostras de pontos quânticos PbS, cujas cinéticas foram obtidas pela técnica de TCSPC. A partir desta análise estatística, é possível de avaliar e comparar várias propriedades das cinéticas, tais como o tempo médio de decaimento, o erro quadrático médio e a medida da assimetria da cinética obtida. De forma a compreender os resultados obtidos, alguns modelos de decaimentos do dador foram desenvolvidos e estudados, em conjunto com outras funções de decaimento que são encontradas na literatura. De forma a sustentar os modelos teóricos de decaimento, é também apresentado um tratamento teórico do mecanismo de FRET.Vasilevskiy, MikhailVos, Willem L.Universidade do MinhoMartins, João Ricardo Gonçalves20202020-01-01T00:00:00Zinfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/masterThesisapplication/pdfhttp://hdl.handle.net/1822/73680eng202638707info:eu-repo/semantics/openAccessreponame:Repositório Científico de Acesso Aberto de Portugal (Repositórios Cientìficos)instname:Agência para a Sociedade do Conhecimento (UMIC) - FCT - Sociedade da Informaçãoinstacron:RCAAP2023-07-21T12:06:16Zoai:repositorium.sdum.uminho.pt:1822/73680Portal AgregadorONGhttps://www.rcaap.pt/oai/openaireopendoar:71602024-03-19T18:56:53.830319Repositório Científico de Acesso Aberto de Portugal (Repositórios Cientìficos) - Agência para a Sociedade do Conhecimento (UMIC) - FCT - Sociedade da Informaçãofalse
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