Novos catalisadores heterogéneos para reações orgânicas industriais sustentáveis

Detalhes bibliográficos
Autor(a) principal: Van-Dúnem, Vanmira Giseny de Gonga
Data de Publicação: 2016
Tipo de documento: Dissertação
Idioma: por
Título da fonte: Repositório Científico de Acesso Aberto de Portugal (Repositórios Cientìficos)
Texto Completo: http://hdl.handle.net/10400.21/6971
Resumo: Trabalho final de mestrado para obtenção do grau de Mestre em Engenharia Química e Biológica
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A preparação dos materiais hierárquicos(mesoporos + microporos) consistiu na lavagem do zeólito com ácido cítrico, seguido de um tratamento com surfactante (CTAB- brometo de hexadecil trimetil amónio)juntamente com uma das três bases usadas, nomeadamente o NaOH, TPAOH ou NH4OH sob pressão auto gerada em autoclaves. Os materiais foram caracterizados por difração de raios-X, microscopia eletrónica de transmissão (TEM), varrimento (SEM) e por adsorção de azoto a -196 ºC. A síntese do complexo diclorohidrotris(pirazolilo)metanoferro(II) [FeCl2{κ3-HC(pz)3}] começou com a preparação do composto hidrotris(pirazolilo)metano HC(pz)3. Em seguida procedeu-se à preparação do complexo C-escorpionato de ferro(II) sob atmosfera inerte (N2). De modo a produzir os catalisadores, procedeu-se a imobilização do complexo [FeCl2{κ3-HC(pz)3}] no zeólito de partida e nas amostras hierárquicas através de dois métodos: imobilização por impregnação e com excesso de solução. O melhor método foi o primeiro, passando este a ser o principal neste trabalho. Posteriormente investigou-se a atividade catalítica dos materiais preparados para a reação de oxidação do ciclo-hexano. Verificou-se que os catalisadores Fe_P@Y_NH4OH, Fe_P@Y_TPAOH e Fe_P@Y_NaOH#1 são os mais estáveis, no entanto não permitem obter rendimentos superiores a 30%. O catalisador Fe_P@Y_NaOH*10 permitiu obter omelhor rendimento (34%), no entanto não é muito estável.Abstract: This work aimed at the development of new materials based on a C-scorpionate iron(II) complex supported on zeolites, to be used as heterogeneous catalysts in the oxidation reaction of cyclohexane. The zeolite used in the present work was a faujasite (Y), with a Si / Al ratio of 2.6. In order to introduce mesoporosity, the crystal surfactant-templated crystal rearrangementwas used in alkaline medium. The preparation of hierarchical materials (mesoporous+microporous) consisted in washing the zeolite with citric acid, then treatment with a surfactant (CTAB- hexadecyl trimethyl ammonium bromide) together with one base e.g. NaOH, TPAOH or NH4OH under auto generated pressure in autoclaves. The materials were characterized by X-ray diffraction, transmission electron microscopy (TEM), scanning electron microscopy (SEM) and nitrogen adsorption at -196 °C. The synthesis of hydrotris(1-pyrazolyl)methaneiron(II) dichloride [FeCl2{κ3-HC(pz)3}]began with the preparation of hydrotris(1-pyrazolyl)methane, HC(pz)3. The preparation of the C-scorpionate iron(II) complex was performed in an inert atmosphere (N2). In order to produce the catalysts, we proceeded to the immobilization of the[FeCl2{κ3-HC(pz)3}] complex on the prepared hierarchical zeolites using two methods: the incipient wetness impregnation and the wet impregnation. The best method was the first, becoming the main used in this work. Subsequently, the catalytic activity behavior of the prepared materials for the oxidation reaction of cyclohexane was investigated. It was found that the catalysts Fe_P@Y_NH4OH, Fe_P@Y_TPAOH and Fe_P@Y_NaOH#1 were the most stable, yet did not achieve yields higher than 30%. The catalyst Fe_P@Y_NaOH*10 allowed toobtain a better yield (34%), however, it was not very stable.Instituto Superior de Engenharia de LisboaNunes, Angela Maria Pereira MartinsMartins, Luísa Margarida Dias Ribeiro de SousaRCIPLVan-Dúnem, Vanmira Giseny de Gonga2017-05-05T10:20:07Z2016-11-252016-11-25T00:00:00Zinfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/masterThesisapplication/pdfhttp://hdl.handle.net/10400.21/6971TID:201699966porVAN-DÚNEM, Vanmira Giseny de Gonga - Novos catalisadores heterogéneos para reações orgânicas industriais sustentáveis. Lisboa: Instituto Superior de Engenharia de Lisboa, 2016. Dissertação de mestrado.info:eu-repo/semantics/openAccessreponame:Repositório Científico de Acesso Aberto de Portugal (Repositórios Cientìficos)instname:Agência para a Sociedade do Conhecimento (UMIC) - FCT - Sociedade da Informaçãoinstacron:RCAAP2023-08-03T09:52:25Zoai:repositorio.ipl.pt:10400.21/6971Portal AgregadorONGhttps://www.rcaap.pt/oai/openaireopendoar:71602024-03-19T20:16:01.275543Repositório Científico de Acesso Aberto de Portugal (Repositórios Cientìficos) - Agência para a Sociedade do Conhecimento (UMIC) - FCT - Sociedade da Informaçãofalse
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