Síntese de óxidos de manganês funcionalizados com ligantes orgânicos como catalisadores para a reação de oxidação da água

Detalhes bibliográficos
Autor(a) principal: Silva, Fernando Lucas Gonçalves
Data de Publicação: 2017
Tipo de documento: Dissertação
Idioma: por
Título da fonte: Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da UERJ
Texto Completo: http://www.bdtd.uerj.br/handle/1/15840
Resumo: World production is concentrated in the energy sources derived from fossil fuels, whose reserves have been exhausted over the years. In photosynthesis, plants utilize sunlight as an energy source and water molecule as the electron donor to convert carbon dioxide into carbohydrates. During this process, which occurs in photosystem II, water is cleaved, leading to the formation of one molecule of oxygen, four protons and four electrons. The present work proposes the study of manganese oxides (Mn2O3 and MnO2) functionalized with commercial organic ligands (picolinic acid, ethylenediamine and pyridine) that act as catalysts in water oxidation process the manganese cluster in the photosystem II. The results obtained for chemistry water oxidation using cerium ammonium nitrate as oxidant showed that the incorporation of ligands to MnO2, independent of the studied crystallographic phase, improves its catalytic activity, due to the reduction of some Mn4+ sites promoted by the ligand, thus allowing the existence of mixed valence Mn4+/Mn3+, an essential condition for water oxidation reaction catalysis. For commercial Mn2O3 the reverse behavior was observed, since the reduction of the Mn3+ sites leads to species with no oxidizing activity (Mn2+). Furthermore, the TG/DTG curves allowed to calculate the amount of incorporated ligand as well as to verify the effect that the reduction of Mn4+ and Mn3+ sites causes in the thermal transformation temperature of the oxides
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During this process, which occurs in photosystem II, water is cleaved, leading to the formation of one molecule of oxygen, four protons and four electrons. The present work proposes the study of manganese oxides (Mn2O3 and MnO2) functionalized with commercial organic ligands (picolinic acid, ethylenediamine and pyridine) that act as catalysts in water oxidation process the manganese cluster in the photosystem II. The results obtained for chemistry water oxidation using cerium ammonium nitrate as oxidant showed that the incorporation of ligands to MnO2, independent of the studied crystallographic phase, improves its catalytic activity, due to the reduction of some Mn4+ sites promoted by the ligand, thus allowing the existence of mixed valence Mn4+/Mn3+, an essential condition for water oxidation reaction catalysis. For commercial Mn2O3 the reverse behavior was observed, since the reduction of the Mn3+ sites leads to species with no oxidizing activity (Mn2+). Furthermore, the TG/DTG curves allowed to calculate the amount of incorporated ligand as well as to verify the effect that the reduction of Mn4+ and Mn3+ sites causes in the thermal transformation temperature of the oxidesA produção mundial de energia está concentrada nas fontes oriundas de combustíveis fósseis, cujas reservas tem se esgotado ao longo dos anos. Na fotossíntese, as plantas utilizam a luz solar como fonte de energia e a molécula de água como doadora de elétrons a fim de converter dióxido de carbono em carboidratos. Durante este processo, que ocorre no fotossistema II, a água é clivada, levando a formação de uma molécula de oxigênio, quatro prótons e quatro elétrons. O presente trabalho propõe o estudo de óxidos de manganês (Mn2O3 e MnO2) funcionalizados com ligantes orgânicos comerciais (ácido picolínico, etilenodiamina e piridina) que atuem como catalisadores no processo de oxidação da água de forma semelhante àquela decorrente da ação do agregado de manganês no fotossistema II. Os resultados obtidos para oxidação da química da água utilizando nitrato de amônio cério como oxidante mostraram que a incorporação de ligantes ao MnO2, independente da fase cristalográfica estudada, melhora a sua atividade catalítica, devido à redução de alguns sítios Mn4+ promovida pelo ligante, permitindo assim a existência da valência mista Mn4+/Mn3+, condição essencial para a catálise da reação de oxidação da água. Já para o Mn2O3 comercial foi observado o comportamento inverso, uma vez que a redução dos sítios Mn3+ leva à uma espécie sem atividade oxidante (Mn2+). Ainda, as curvas TG/DTG permitiram calcular a quantidade de ligante incorporada bem como verificar o efeito que a redução dos sítios Mn4+ e Mn3+ causa na temperatura de transformação térmica dos óxidosSubmitted by Boris Flegr (boris@uerj.br) on 2021-01-07T19:04:11Z No. of bitstreams: 1 Fernando Lucas Goncalves Silva.pdf: 4723703 bytes, checksum: bef8d581838aa1d67b9f4b9ba5af343b (MD5)Made available in DSpace on 2021-01-07T19:04:11Z (GMT). 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