Remoção de hidrocarbonetos policíclicos aromáticos de efluentes líquidos por adsorção em carvões ativados
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Data de Publicação: | 2018 |
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Título da fonte: | Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da UERJ |
Texto Completo: | http://www.bdtd.uerj.br/handle/1/11889 |
Resumo: | Polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) are a class of substances that have two or more aromatic rings in their molecules. PAHs can be transported over long distances in air and water and some are able to interact with DNA to promote mutagenic and carcinogenic responses. Because of their high stability and difficult degradation by microorganisms, it is difficult to remove PAHs using only biological processes and conventional physicochemical methods. In this way activated carbon is the most used porous solid for the removal of PAHs in solution through the adsorption process. In the present work, the removal of model PAHs (naphthalene, phenanthrene, fluorene and fluoranthene) from aqueous solutions by adsorption in different activated carbons was studied. Commercial activated carbons with different physicochemical characteristics were selected and as innovation for this field of research was used an activated carbon produced from residual biomass (cane straw). For the adsorption kinetics modeling, three kinetic models were tested to fit the experimental data: pseudo-first order, pseudo-second order, and Weber and Morris. The adsorption equilibrium was studied by comparing the performance of the activated carbons in the removal of the four PAHs over a wide concentration range (10-300 mg L-1). The adsorption equilibrium data were determined according to the isotherms of Langmuir, Freundlich and other models poorly explored in the literature, such as Langmuir-Freundlich, Sips, Radke-Plausnitz, Tóth, Redlich-Peterson, Fritz-Schlunder I and Fritz- Schlunder II. The parameter estimation procedure employed the isotherms in their original nonlinear form, avoiding problems associated with linearization. In addition to the interpretation of the results, the adsorbents were characterized by X-ray diffraction, N2 physisorption, temperature programmed desorption of CO and CO2, Boehm titration, thermogravimetric analysis and scanning electron microscopy. By PCA statistical analysis, performed with the quantitative data obtained in the characterization verified the presence of three groups of activated carbons with significant differences and, for this reason, the kinetic and equilibrium modeling was based only on these activated carbons, CASA- 2, CAA-5 and CAP-7. The kinetic data obtained a better fit for the pseudo-second order model and the Langmuir and Sips isotherms models adjusted better the equilibrium data for all PAHs studied and for all the activated carbons tested. Both, kinetic and the equilibrium data modeling indicated that the adsorbed amount of PAHs follows the order naphthalene > phenanthrene  fluorene > fluoranthene for all the activated carbons, showing a dependence on the molecular size of PAHs. Regarding the performance of the selected activated carbons in the PCA, the following order of the values of maximum quantity adsorbed (Qm) was found: CAP-7> CAA-5> CASA-2 |
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PAHs can be transported over long distances in air and water and some are able to interact with DNA to promote mutagenic and carcinogenic responses. Because of their high stability and difficult degradation by microorganisms, it is difficult to remove PAHs using only biological processes and conventional physicochemical methods. In this way activated carbon is the most used porous solid for the removal of PAHs in solution through the adsorption process. In the present work, the removal of model PAHs (naphthalene, phenanthrene, fluorene and fluoranthene) from aqueous solutions by adsorption in different activated carbons was studied. Commercial activated carbons with different physicochemical characteristics were selected and as innovation for this field of research was used an activated carbon produced from residual biomass (cane straw). For the adsorption kinetics modeling, three kinetic models were tested to fit the experimental data: pseudo-first order, pseudo-second order, and Weber and Morris. The adsorption equilibrium was studied by comparing the performance of the activated carbons in the removal of the four PAHs over a wide concentration range (10-300 mg L-1). The adsorption equilibrium data were determined according to the isotherms of Langmuir, Freundlich and other models poorly explored in the literature, such as Langmuir-Freundlich, Sips, Radke-Plausnitz, Tóth, Redlich-Peterson, Fritz-Schlunder I and Fritz- Schlunder II. The parameter estimation procedure employed the isotherms in their original nonlinear form, avoiding problems associated with linearization. In addition to the interpretation of the results, the adsorbents were characterized by X-ray diffraction, N2 physisorption, temperature programmed desorption of CO and CO2, Boehm titration, thermogravimetric analysis and scanning electron microscopy. By PCA statistical analysis, performed with the quantitative data obtained in the characterization verified the presence of three groups of activated carbons with significant differences and, for this reason, the kinetic and equilibrium modeling was based only on these activated carbons, CASA- 2, CAA-5 and CAP-7. The kinetic data obtained a better fit for the pseudo-second order model and the Langmuir and Sips isotherms models adjusted better the equilibrium data for all PAHs studied and for all the activated carbons tested. Both, kinetic and the equilibrium data modeling indicated that the adsorbed amount of PAHs follows the order naphthalene > phenanthrene  fluorene > fluoranthene for all the activated carbons, showing a dependence on the molecular size of PAHs. Regarding the performance of the selected activated carbons in the PCA, the following order of the values of maximum quantity adsorbed (Qm) was found: CAP-7> CAA-5> CASA-2Os hidrocarbonetos aromáticos policíclicos (HPAs) são uma classe de substâncias que possuem dois ou mais anéis aromáticos em suas moléculas. Os HPAs podem ser transportados por longas distâncias no ar e na água e alguns são capazes de interagir com o DNA para promover respostas mutagênicas e carcinogênicas. Devido à sua alta estabilidade e difícil degradação por microorganismos, é difícil remover HPAs utilizando apenas processos biológicos e métodos físico-químicos convencionais. Desta forma o carvão ativado é o sólido poroso mais utilizado para a remoção de HPAs em solução através do processo de adsorção. No presente trabalho foi estudada a remoção de HPAs modelo (naftaleno, fenantreno, fluoreno e fluoranteno) de soluções aquosas por adsorção em diferentes carvões ativados. Foram selecionados carvões ativados comerciais com diferentes características físico-químicas e como inovação para este campo de pesquisa utilizou-se um carvão ativado produzido a partir de biomassa residual (palha de cana). Para a modelagem da cinética de adsorção, três modelos cinéticos foram testados para ajustar os dados experimentais: pseudo-primeira ordem, pseudo-segunda ordem e Weber e Morris. O equilíbrio de adsorção foi estudado a partir de experimentos voltados para a determinação das isotermas correspondentes, as quais permitiram comparar o desempenho dos carvões na remoção dos quatro HPAs em uma ampla faixa de concentração (10-300 mg L-1). Os dados de equilíbrio de adsorção foram apurados de acordo com as isotermas de Langmuir, Freundlich e por outros modelos pouco explorados na literatura, como Langmuir-Freundlich, Sips, Radke-Plausnitz, Tóth, Redlich-Peterson, Fritz-Schlunder I e Fritz-Schlunder II. O procedimento para estimação dos parâmetros empregou as isotermas em sua forma não linear original, evitando problemas associados à linearização. Para complementar a interpretação dos resultados, os carvões foram caracterizados por difratometria de raios X, fisissorção de N2, dessorção à temperatura programada de CO e CO2, titulação de Boehm, termogravimetria e microscopia eletrônica de varredura. Através da análise estatística PCA, realizada com os dados quantitativos obtidos na caracterização, constatou-se a presença de três diferentes grupos de carvões com diferenças significativas, e, por este motivo a modelagem cinética e de equilíbrio foi baseada somente nestes carvões, CASA-2, CAA-5 e CAP-7. Os dados cinéticos obtiveram um melhor ajuste pelo modelo de pseudo-segunda ordem e os modelos de isotermas de Langmuir e Sips ajustaram melhor os dados de equilíbrio para todos os HPAs estudados e para todos os carvões testados. Tanto a modelagem cinética quanto os dados de equilíbrio indicaram que a quantidade adsorvida dos HPAs segue a ordem naftaleno > fenantreno  fluoreno > fluoranteno para todos os carvões, apresentando uma dependência em relação ao tamanho molecular dos HPAs. Em relação ao desempenho dos carvões selecionados na PCA, a seguinte ordem dos valores de quantidade máxima adsorvida (Qm) foi encontrada: CAP-7 > CAA-5 > CASA-2Submitted by Boris Flegr (boris@uerj.br) on 2021-01-06T19:26:19Z No. of bitstreams: 1 Lais de Souza Alves.pdf: 3714547 bytes, checksum: 6fbe64b2ea3cb47a2f29eb2dfdd22474 (MD5)Made available in DSpace on 2021-01-06T19:26:19Z (GMT). No. of bitstreams: 1 Lais de Souza Alves.pdf: 3714547 bytes, checksum: 6fbe64b2ea3cb47a2f29eb2dfdd22474 (MD5) Previous issue date: 2018-02-06Fundação de Amparo à Pesquisa do Estado do Rio de Janeiroapplication/pdfporUniversidade do Estado do Rio de JaneiroPrograma de Pós-Graduação em Engenharia QuímicaUERJBRCentro de Tecnologia e Ciências::Instituto de QuímicaPAHsadsorptionactivated carbonbiomassstraw of sugar caneHPAsadsorçãocarvão ativadobiomassapalha de cana-de-açúcarCNPQ::ENGENHARIAS::ENGENHARIA QUIMICA::TECNOLOGIA QUIMICARemoção de hidrocarbonetos policíclicos aromáticos de efluentes líquidos por adsorção em carvões ativadosRemoval of polycyclic aromatic hydrocarbons from liquid effluents by adsorption on activated carboninfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/doctoralThesisinfo:eu-repo/semantics/openAccessreponame:Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da UERJinstname:Universidade do Estado do Rio de Janeiro (UERJ)instacron:UERJORIGINALLais de Souza Alves.pdfapplication/pdf3714547http://www.bdtd.uerj.br/bitstream/1/11889/1/Lais+de+Souza+Alves.pdf6fbe64b2ea3cb47a2f29eb2dfdd22474MD511/118892024-02-27 15:35:56.079oai:www.bdtd.uerj.br:1/11889Biblioteca Digital de Teses e Dissertaçõeshttp://www.bdtd.uerj.br/PUBhttps://www.bdtd.uerj.br:8443/oai/requestbdtd.suporte@uerj.bropendoar:29032024-02-27T18:35:56Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da UERJ - Universidade do Estado do Rio de Janeiro (UERJ)false |
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