SÃntese e caracterizaÃÃo de catalisadores esfÃricos de cobre e ferro suportados em oxido de alumÃnio e avaliaÃÃo das propriedades catalÃticas na reaÃÃo de desnitrificaÃÃo
Autor(a) principal: | |
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Data de Publicação: | 2011 |
Tipo de documento: | Dissertação |
Idioma: | por |
Título da fonte: | Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da UFC |
Texto Completo: | http://www.teses.ufc.br/tde_busca/arquivo.php?codArquivo=6684 |
Resumo: | A necessidade por Ãgua potÃvel no mundo à crescente, principalmente em regiÃes semiÃridas, onde as Ãguas subterrÃneas podem apresentar diversos contaminantes nitrogenados, dentre os quais os Ãons nitrato. Esses Ãons tÃm chamado atenÃÃo por estarem associados a diversas doenÃas como cÃncer, hipertensÃo e sÃndrome do bebà azul. Estudos da reduÃÃo catalÃtica de nitrato em Ãguas tem sido alvo de muitas pesquisas. Este trabalho foi realizado com o intuito de avaliar a aÃÃo de catalisadores de cobre e ferro suportados em alumina, na reaÃÃo de reduÃÃo de nitrato (desnitrificaÃÃo). Um estudo preliminar de sÃntese de esferas hÃbridas de Ãxido de alumÃnio e quitosana foi realizado, no sentido de encontrar a relaÃÃo molar ideal (quitosana/metal) para formaÃÃo de esferas, sendo observado uma influÃncia do grau de polimerizaÃÃo da quitosana no processo de formaÃÃo das esferas. Catalisadores monometÃlicos e/ou bimetÃlicos, contendo 0, 10, 30 e 50 % de Fe, foram sintetizados por impregnaÃÃo de 10% de cobre por via Ãmida. O material sintetizado foi caracterizado por tÃcnicas como: isotermas de adsorÃÃo de nitrogÃnio, difraÃÃo de raios X, microscopia eletrÃnica de varredura e transmissÃo, espectroscopia MÃssbauer. Os resultados mostram que os catalisadores possuem Ãrea superficial em torno de 200 m2g-1 e apresentam nanopartÃculas metÃlicas com o fenÃmeno de superparamagnetismo. Testes catalÃticos para a reaÃÃo de desnitrificaÃÃo mostraram que catalisadores com ferro apresentaram atividade, sem a formaÃÃo de quantidades detectÃveis de amÃnia, sendo que o catalisador com 10% de Fe (Cu10FeAl) apresentou maior atividade, mas sofre uma rÃpida desativaÃÃo. Jà o catalisador contendo 50% de Fe, Cu50FeAl, apresentou uma menor atividade, porÃm permanece ativo durante o tempo em que a reaÃÃo foi acompanhada, sugerindo que a oxidaÃÃo preferencial do ferro mantÃm o cobre ativo por maior tempo na reaÃÃo. Assim, o presente estudo indica ser possÃvel utilizar esferas de Ãxidos de ferro e alumÃnio impregnadas com cobre, na ausÃncia de hidrogÃnio e metal nobre, para reduÃÃo de nitrato em fase lÃquida com alta seletividade para nitrogÃnio. |
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Esses Ãons tÃm chamado atenÃÃo por estarem associados a diversas doenÃas como cÃncer, hipertensÃo e sÃndrome do bebà azul. Estudos da reduÃÃo catalÃtica de nitrato em Ãguas tem sido alvo de muitas pesquisas. Este trabalho foi realizado com o intuito de avaliar a aÃÃo de catalisadores de cobre e ferro suportados em alumina, na reaÃÃo de reduÃÃo de nitrato (desnitrificaÃÃo). Um estudo preliminar de sÃntese de esferas hÃbridas de Ãxido de alumÃnio e quitosana foi realizado, no sentido de encontrar a relaÃÃo molar ideal (quitosana/metal) para formaÃÃo de esferas, sendo observado uma influÃncia do grau de polimerizaÃÃo da quitosana no processo de formaÃÃo das esferas. Catalisadores monometÃlicos e/ou bimetÃlicos, contendo 0, 10, 30 e 50 % de Fe, foram sintetizados por impregnaÃÃo de 10% de cobre por via Ãmida. O material sintetizado foi caracterizado por tÃcnicas como: isotermas de adsorÃÃo de nitrogÃnio, difraÃÃo de raios X, microscopia eletrÃnica de varredura e transmissÃo, espectroscopia MÃssbauer. Os resultados mostram que os catalisadores possuem Ãrea superficial em torno de 200 m2g-1 e apresentam nanopartÃculas metÃlicas com o fenÃmeno de superparamagnetismo. Testes catalÃticos para a reaÃÃo de desnitrificaÃÃo mostraram que catalisadores com ferro apresentaram atividade, sem a formaÃÃo de quantidades detectÃveis de amÃnia, sendo que o catalisador com 10% de Fe (Cu10FeAl) apresentou maior atividade, mas sofre uma rÃpida desativaÃÃo. Jà o catalisador contendo 50% de Fe, Cu50FeAl, apresentou uma menor atividade, porÃm permanece ativo durante o tempo em que a reaÃÃo foi acompanhada, sugerindo que a oxidaÃÃo preferencial do ferro mantÃm o cobre ativo por maior tempo na reaÃÃo. Assim, o presente estudo indica ser possÃvel utilizar esferas de Ãxidos de ferro e alumÃnio impregnadas com cobre, na ausÃncia de hidrogÃnio e metal nobre, para reduÃÃo de nitrato em fase lÃquida com alta seletividade para nitrogÃnio.The need for clean water in the world is increasing, especially in semiarid regions where groundwater may show different nitrogen contaminants, among which are nitrate ions. These ions have been calling attention since they are associated with various diseases such as cancer, hypertension and the blue baby syndrome. Studies about the catalytic reduction of nitrate in water have been the subject of many researches. This work was produced in order to evaluate the effect of copper and iron catalysts supported on alumina, in the reaction of nitrate reduction (denitrification). A preliminary study of the synthesis of hybrid spheres of aluminum oxide and chitosan was conducted in order to find the optimal molar ratio (chitosan / metal) to form spheres. It was observed an influence of the degree of polymerization of chitosan in the formation of spheres. Monometallic catalysts and / or bimetallic ones, containing 0, 10, 30 and 50% Fe, were synthesized by with 10 wt% of Cu2+ deposited by wetness impregnation. The synthesized material was characterized by techniques such as nitrogen adsorption isotherms, X-ray diffraction, electronic microscopy of scanning and transmission and MÃssbauer spectroscopy. The results show that the catalysts have surface area about 200 m2g-1 and metal nanoparticles exhibiting the phenomenon of superparamagnetism. Catalytic tests for denitrification reaction showed that with iron catalysts it is presented activity without formation of detectable amounts of ammonia, of which the catalyst with 10% Fe (Cu10FeAl) makes clear the higher activity, however, has a fast deactivation process. Although the catalyst containing 50% Fe, Cu50FeAl had a lower activity it remains active during the time that the reaction was monitored. This suggests that the preferential oxidation of iron copper keeps active for a longer time in the reaction. Thus, this study indicates that is possible to use spheres of iron oxides impregnated with copper and aluminum, in the absence of hydrogen and noble metal, to reduce nitrate in the liquid phase with high selectivity for nitrogen.Conselho Nacional de Desenvolvimento CientÃfico e TecnolÃgicohttp://www.teses.ufc.br/tde_busca/arquivo.php?codArquivo=6684application/pdfinfo:eu-repo/semantics/openAccessporreponame:Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da UFCinstname:Universidade Federal do Cearáinstacron:UFC2019-01-21T11:19:52Zmail@mail.com - |
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The need for clean water in the world is increasing, especially in semiarid regions where groundwater may show different nitrogen contaminants, among which are nitrate ions. These ions have been calling attention since they are associated with various diseases such as cancer, hypertension and the blue baby syndrome. Studies about the catalytic reduction of nitrate in water have been the subject of many researches. This work was produced in order to evaluate the effect of copper and iron catalysts supported on alumina, in the reaction of nitrate reduction (denitrification). A preliminary study of the synthesis of hybrid spheres of aluminum oxide and chitosan was conducted in order to find the optimal molar ratio (chitosan / metal) to form spheres. It was observed an influence of the degree of polymerization of chitosan in the formation of spheres. Monometallic catalysts and / or bimetallic ones, containing 0, 10, 30 and 50% Fe, were synthesized by with 10 wt% of Cu2+ deposited by wetness impregnation. The synthesized material was characterized by techniques such as nitrogen adsorption isotherms, X-ray diffraction, electronic microscopy of scanning and transmission and MÃssbauer spectroscopy. The results show that the catalysts have surface area about 200 m2g-1 and metal nanoparticles exhibiting the phenomenon of superparamagnetism. Catalytic tests for denitrification reaction showed that with iron catalysts it is presented activity without formation of detectable amounts of ammonia, of which the catalyst with 10% Fe (Cu10FeAl) makes clear the higher activity, however, has a fast deactivation process. Although the catalyst containing 50% Fe, Cu50FeAl had a lower activity it remains active during the time that the reaction was monitored. This suggests that the preferential oxidation of iron copper keeps active for a longer time in the reaction. Thus, this study indicates that is possible to use spheres of iron oxides impregnated with copper and aluminum, in the absence of hydrogen and noble metal, to reduce nitrate in the liquid phase with high selectivity for nitrogen. |
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