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Nelcy Della Santina Mohallemhttp://lattes.cnpq.br/4301721255586074Maria Helena de AraújoEduardo Henrique Martins NunesEdilson Valmir BenvenuttiEdésia Martins Barros de Sousahttp://lattes.cnpq.br/8928930759706898Luiz Fernando de Sousa Lima2021-11-06T01:24:14Z2021-11-06T01:24:14Z2020-09-28http://hdl.handle.net/1843/386030000-0003-0856-8111Materiais porosos têm grande impacto na sociedade contemporânea. Notadamente, após o desenvolvimento de rotas de modulação de porosidade por grupos de pesquisa da empresa Mobil, na década de 1990, com a descoberta da família MCM de sílicas, os avanços no desenvolvimento de novas arquiteturas de poros se viram intensificados. Este interesse se deve ao fato de que uma grande variedade de processos químicos e físicos se inicia ou depende das propriedades de fronteira entre duas fases coexistentes em um mesmo ambiente e, portanto, é intensificado quando as áreas superficiais e a porosidade dos materiais que participam do processo são aumentadas. Neste trabalho, foi desenvolvido um método para a produção do nanocompósito sílica/pentóxido de nióbio, sem a longa etapa de adsorção de precursores, pela adição direta de um precursor de pentóxido de nióbio (oxalato amoniacal de nióbio (V)), antes da gelificação por processamento sol-gel e sua posterior decomposição no interior da matriz de sílica com a variação de temperatura. As propriedades texturais do compósito foram estudadas em temperaturas de calcinação de 500, 700, 900 e 1100 ºC, demonstrando que a presença do precursor de pentóxido de nióbio é um fator de modificação da morfologia dos poros da matriz de sílica. Foi possível demonstrar também que a adição de polietilenoglicol 10000, antes da gelificação, é capaz de alterar ainda mais significativamente a estrutura porosa do nanocompósito, inclusive por decomposição espinodal, produzindo uma rede interligada de macroporos no interior de monólitos do nanocompósito. Os estudos de adsorção gasosa mostraram áreas superficiais específicas de até 785 m² g-1, mas revelaram também a importância de estudos mais cautelosos em relação à adsorção gasosa, haja vista que a teoria BET apresenta limitações, muitas vezes negligenciadas durante os cálculos. Os materiais produzidos de forma monolítica, com macroporos, se apresentam como candidatos para serem utilizados como colunas em dispositivos de fluxo contínuo (como colunas cromatográficas ou reatores em fluxo) devido à rede macroporosa, que facilita o transporte de massas em seu interior, e sua capacidade de retenção, como demonstrada pela adsorção do antibiótico doxiciclina e do corante azul de metileno.Porous materials have a great impact on contemporary society. Especially after the development of porosity tailoring routes by research groups at company Mobil in the 90s, (development of silica MCM family), advances in the development of new pore architectures have been intensified. The interest is due to the fact that a wide variety of chemical and physical processes start or re highly dependent on the interface properties between two coexisting phases in the same environment and, therefore, are intensified when the surface areas and porosity of the materials that participate in the process are increased. In this work a new method was developed for the production of the silica / niobium pentoxide nanocomposite, without the long precursor adsorption step, by the direct addition of a niobium pentoxide precursor (ammoniacal niobate oxalate) before gelation by sol-gel processing, and its subsequent decomposition inside the silica matrix with temperature variation. The textural properties of the nanocomposite were studied at temperatures of 500, 700, 900 and 1100 ºC, revealing that the presence of the niobium pentoxide precursor changes the pore morphology of the silica matrix. It was also possible to demonstrate that the addition of polyethylene glycol 10000, before gelation, is able to alter even more significantly the porous structure of the nanocomposite, including by spinodal decomposition, leading to an interconnected network of macropores inside the composite monoliths. The gas adsorption studies revealed specific surface areas of up to 785 m² g-1, but they also revealed the importance of more cautious studies in relation to gas adsorption, given that the BET theory has limitations, often neglected during calculations. The materials produced in a monolithic shape, with macropores, present themselves as candidates for use as columns in continuous flow devices (such as chromatographic columns or flow reactors) due to the macroporous network that facilitates mass transports through their bodies and their retention capacity as demonstrated by the adsorption of the antibiotic doxycycline and the dye methylene blue.CNPq - Conselho Nacional de Desenvolvimento Científico e TecnológicoFAPEMIG - Fundação de Amparo à Pesquisa do Estado de Minas GeraisCAPES - Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível SuperiorporUniversidade Federal de Minas GeraisPrograma de Pós-Graduação em QuímicaUFMGBrasilICX - DEPARTAMENTO DE QUÍMICAFísico-químicaAdsorçãoPorosidadeDecomposição químicaNanotecnologiaCompostos de nióbioSílicaDecomposição espinodalSol-gelMateriais porososNanociênciaAdsorção gasosaSpinodal decompositionPorous materialsNanoscienceGas adsorptionSíntese e modulação de propriedades texturais de nanocompósitos sílica/pentóxido de nióbioinfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/doctoralThesisinfo:eu-repo/semantics/openAccessreponame:Repositório Institucional da UFMGinstname:Universidade Federal de Minas Gerais (UFMG)instacron:UFMGORIGINALTese Luiz Fernando Lima.pdfTese Luiz Fernando Lima.pdfTeseapplication/pdf5975370https://repositorio.ufmg.br/bitstream/1843/38603/1/Tese%20Luiz%20Fernando%20Lima.pdf84dba4daea9314479fe85e2eb4328569MD51LICENSElicense.txtlicense.txttext/plain; charset=utf-82118https://repositorio.ufmg.br/bitstream/1843/38603/2/license.txtcda590c95a0b51b4d15f60c9642ca272MD521843/386032021-11-05 22:24:14.337oai:repositorio.ufmg.br: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ório InstitucionalPUBhttps://repositorio.ufmg.br/oaiopendoar:2021-11-06T01:24:14Repositório Institucional da UFMG - Universidade Federal de Minas Gerais (UFMG)false
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