Síntese e caracterização de óxido de grafeno amino-funcionalizado suportado em carvão e sua aplicação no processo de remoção de fármaco em efluente sintético

Detalhes bibliográficos
Autor(a) principal: ARAÚJO, Andressa Aziz Diniz
Data de Publicação: 2023
Tipo de documento: Dissertação
Idioma: por
Título da fonte: Repositório Institucional da UFPE
Texto Completo: https://repositorio.ufpe.br/handle/123456789/55555
Resumo: M. SOBRINHO, Maurício A. da, também é conhecido em citações bibliográficas por: MOTTA SOBRINHO, Maurício Alves da.
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Nesse contexto, os produtos farmacêuticos têm sido classificados como contaminantes de preocupação emergente, sendo altamente persistentes em ambientes aquáticos. Essa problemática tem despertado a atenção da comunidade científica e dos órgãos reguladores, que buscam formas eficazes de minimizar os impactos causados por esses compostos na natureza. O uso de materiais de baixo custo no desenvolvimento de adsorventes tem sido amplamente investigado como uma promissora abordagem para o tratamento de efluentes. Assim, esta pesquisa foi focada em desenvolver um adsorvente à base de carvão, obtido a partir do beneficiamento de resíduos de madeira de móveis escolares, otimizado com óxido de grafeno funcionalizado com grupos amina (AmOG-CRM). O adsorvente AmOG- CRM e seus precursores foram caracterizados por microscopia eletrônica de varredura (MEV), espectroscopia de infravermelho por transformada de Fourier (FTIR), difração de raios X (DRX), termogravimetria (ATG) e ponto de carga zero, o que comprovou a amino- funcionalização do OG e sua ancoragem no carvão. Estudos preliminares foram realizados para avaliar as melhores condições de trabalho para remover diclofenaco sódico (DCF), adotado como poluente modelo, de um efluente sintético. Variaram-se a dosagem de AmOG-CRM, a concentração inicial de DCF e o pH inicial do meio. Com base nesses estudos, verificou-se que o processo adsortivo é favorecido com o uso de 0,03 g de AmOG-CRM, concentração inicial de 20 mg.L-1 de DCF em 25 mL de solução e pH inicial entre 5,6 e 8,4. Os dados obtidos a partir dos experimentos de cinética de adsorção foram ajustados aos modelos de PPO, PSO, PNO, IPD e Elovich. A modelagem cinética revelou a natureza complexa do processo adsortivo em questão, demonstrando a ocorrência de uma adsorção primária, que leva cerca de 20 min para atingir o equilíbrio e segue o modelo de PSO, alcançando capacidade de adsorção qe,a calc = 10,39 mg.g-1 e k2 = 0,0274 g.mg-1.min-1, seguida de uma dessorção e, finalmente, de uma etapa de adsorção secundária, com taxa de adsorção mais lenta, que segue o modelo cinético de IPD, sem atingir o equilíbrio, com qe,b aumentando com o tempo. Os resultados do experimento de equilíbrio de adsorção demonstraram que modelo de Langmuir-Freundlich foi o mais representativo, com capacidade adsortiva máxima de qmax = 28,83 mg.g-1. Finalmente, o estudo de termodinâmica e de reuso do adsorvente revelou que o processo é endotérmico, espontâneo, e que a inserção do óxido de grafeno amino-funcionalizado ao carvão introduziu maior mobilidade e flexibilidade no sistema, levando a um aumento da desordem; desse estudo, concluiu-se que o processo se tratou de uma adsorção de natureza química.CNPqThe lack of comprehensive recommendations and clear information regarding the consequences of pharmaceutical disposal has allowed for the widespread dissemination of these compounds in the aquatic environment. In this context, pharmaceuticals have been classified as contaminants of emerging concern, as they are highly persistent in aquatic environments. This issue has drawn the attention of the scientific community and regulatory bodies, who are seeking effective ways to minimize the impacts caused by these compounds in nature. The use of low-cost materials in the development of adsorbents has been widely investigated as a promising approach for effluent treatment. Thus, this research focused on developing a coal- based adsorbent, obtained from school furniture wood waste, optimized with graphene oxide functionalized with amine groups (AmOG-CRM). The AmOG-CRM adsorbent and its precursors were characterized by scanning electron microscopy (SEM), Fourier-transform infrared spectroscopy (FTIR), X-ray diffraction (XRD), thermogravimetry (TG), and zero point of charge, which confirmed the amino-functionalization of graphene oxide and its anchoring in coal. Preliminary studies were conducted to evaluate the optimal working conditions for removing sodium diclofenac (DCF), adopted as the model pollutant, from a synthetic effluent. The dosage of AmOG-CRM, initial concentration of DCF, and initial pH of the medium were varied. Based on these studies, it was found that the adsorptive process is favored by using 0.03 g of AmOG-CRM, an initial concentration of 20 mg.L-1 of DCF in 25 mL of solution, and an initial pH between 5.6 and 8.4. The data obtained from the adsorption kinetics experiments were fitted to the Pseudo-First-Order (PFO), Pseudo-Second-Order (PSO), Pseudo-Nth-Order (PNO), Intraparticle Diffusion (IPD), and Elovich models, revealing the complex nature of the adsorptive process in question. It demonstrated the occurrence of a primary adsorption, which takes about 20 minutes to reach equilibrium and follows the PSO model, achieving an adsorption capacity of qe,a calc = 10.39 mg.g-1 and k2 = 0.0274 g.mg-1.min-1. This is followed by desorption and, finally, a slower secondary adsorption stage, which follows the IPD kinetic model without reaching equilibrium, with qe,b increasing over time. The results of the adsorption equilibrium experiment demonstrated that the Langmuir-Freundlich model was the most representative, with a maximum adsorptive capacity of qmax = 28.83 mg.g-1. Finally, the thermodynamic and adsorbent reuse study revealed that the process is endothermic, spontaneous, and the incorporation of amino-functionalized graphene oxide into coal introduced greater mobility and flexibility into the system, leading to an increase in disorder. From this study, it was concluded that the process is of a chemical adsorption.porUniversidade Federal de PernambucoPrograma de Pos Graduacao em Engenharia QuimicaUFPEBrasilAttribution-NonCommercial-NoDerivs 3.0 Brazilhttp://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/3.0/br/info:eu-repo/semantics/openAccessEngenharia químicaAdsorçãoDiclofenacoLangmuir - FreundlichquimissorçãoSíntese e caracterização de óxido de grafeno amino-funcionalizado suportado em carvão e sua aplicação no processo de remoção de fármaco em efluente sintéticoinfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/masterThesismestradoreponame:Repositório Institucional da UFPEinstname:Universidade Federal de Pernambuco (UFPE)instacron:UFPELICENSElicense.txtlicense.txttext/plain; charset=utf-82362https://repositorio.ufpe.br/bitstream/123456789/55555/3/license.txt5e89a1613ddc8510c6576f4b23a78973MD53TEXTDISSERTAÇÃO Andressa Aziz Diniz Araújo.pdf.txtDISSERTAÇÃO Andressa Aziz Diniz Araújo.pdf.txtExtracted texttext/plain167133https://repositorio.ufpe.br/bitstream/123456789/55555/4/DISSERTA%c3%87%c3%83O%20Andressa%20Aziz%20Diniz%20Ara%c3%bajo.pdf.txtd729f39df3f3e6997890f8c041f795a5MD54THUMBNAILDISSERTAÇÃO Andressa Aziz Diniz Araújo.pdf.jpgDISSERTAÇÃO Andressa Aziz Diniz Araújo.pdf.jpgGenerated Thumbnailimage/jpeg1189https://repositorio.ufpe.br/bitstream/123456789/55555/5/DISSERTA%c3%87%c3%83O%20Andressa%20Aziz%20Diniz%20Ara%c3%bajo.pdf.jpg7d224a32f09ff814b99604736b64e605MD55ORIGINALDISSERTAÇÃO Andressa Aziz Diniz Araújo.pdfDISSERTAÇÃO Andressa Aziz Diniz Araújo.pdfapplication/pdf3281682https://repositorio.ufpe.br/bitstream/123456789/55555/1/DISSERTA%c3%87%c3%83O%20Andressa%20Aziz%20Diniz%20Ara%c3%bajo.pdf0fec1d0dfff8205a8a0f741386cb804bMD51CC-LICENSElicense_rdflicense_rdfapplication/rdf+xml; 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