Síntese do óxido de grafeno funcionalizado para remoção de gás sulfídrico presente no gás natural

Detalhes bibliográficos
Autor(a) principal: SALES, Ayrlane Alves de Lima
Data de Publicação: 2022
Tipo de documento: Dissertação
Idioma: por
Título da fonte: Repositório Institucional da UFPE
dARK ID: ark:/64986/001300000hh9j
Texto Completo: https://repositorio.ufpe.br/handle/123456789/47199
Resumo: SALES, Ayrlane Alves de Lima, também é conhecida em citações bibliográficas por: LOPES, Ayrlane Alves de Lima Sales.
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Neste sentido, uma das principais etapas no processo de refino é a remoção do gás sulfídrico presente no GN, processo conhecido como dessulfurização. O gás sulfídrico provoca a formação de chuvas ácidas, poluição da água, do solo, intoxicação da fauna e flora, além de provocar a corrosão das tubulações e reagir com a maioria dos metais. Nesta perspectiva, um adsorvente a base de óxido de grafeno (GO) foi desenvolvido por meio da decomposição térmica (DT) do ácido cítrico (AC), em uma rota sintética alternativa e verde em relação ao método tradicional que produz resíduos altamente tóxicos. A fim de atribuir características básicas a estrutura do GO, devido a estrutura ácida do gás sulfídrico e do GO, a funcionalização com amina (GOF-DI) foi realizada, a fim de deixar o GO com características básicas. Para isso, realizou-se a aplicação de ultrassom (US), uma metodologia verde que auxilia nos processos de homogeneização na solução de aminas e na oxidação da folha do GO. Destaca-se ainda que o gás sulfídrico apesenta alta afinidade com metais, logo, o GOF-DI também foi funcionalizado com cobre e ferro, a fim de analisar o comportamento de adsorção com esses materiais. A caracterização do GO e dos GOF’s foi realizada pelas técnicas de FTIR, DRX, FRX, TGA/DTG e adsorção/dessorção de nitrogênio. Por meio do espectro de FTIR observou-se que houve a formação dos materiais, devido à presença de bandas características. No DRX foi possível notar o aumento da distância interplanar para o GO = 0,49 nm, GOF-DI = 0,63 nm e GOF-DI+Cu = 0,68 nm, e uma diminuição para 0,37 nm no GOF-DI+Fe. Nas análises de BET a área superficial do GO foi de 18 m2/g, enquanto para o GOF-DI de 456 m2/g. Com as análises de TGA/DTG observou-se que o GO apresenta a perda de grupos funcionais menos estáveis na faixa de 150 a 234 °C, enquanto na faixa de 234 a 373 °C há perda de grupos funcionais estáveis, e por fim na faixa de 373 a 479 °C acontece a degradação da estrutura. Em contrapartida os GOF’s apresentaram estruturas mais estáveis, visto que a degradação dos grupos funcionais e da estrutura é detectada a partir de 155 a 530 °C. Além da caracterização dos materiais, foram realizados testes de adsorção para avaliar o processo adsortivo e determinar a capacidade de adsorção dos GOF’s. Esses testes foram avaliados por meio de analises como FTIR, TGA/DTG e UV no qual demostraram a presença do gás sulfídrico incorporado na superfície dos adsorventes. A capacidade de adsorção frente ao gás sulfídrico do GOF-DI foi de 158,52 mg/g e do GOF-DI+Cu 395,05 mg/g. Portanto, a síntese do GO por DT do AC é uma rota de síntese alternativa, eficiente e verde, assim como a funcionalização com aminas e com os metais cobre e ferro, pela aplicação de US que também atendem aos princípios da química verde. Além disso, a adsorção em coluna permitiu interpretar que os materiais sintetizados são bons adsorventes, devido à alta capacidade de adsorção frente ao gás sulfídrico. Observa-se também que o GOF-DI+Cu apresentou melhores resultados que o GOF-DI, e que ambos se mostram como uma boa alternativa para realizar a dessulfurização do GN.ANP-PRH30.1Due to the economic influence of natural gas (GN) in Brazil, the improvement of GN refining techniques is of great importance, since it positively interferes in the country's energy sector. In this sense, one of the main steps in the refining process is the removal of hydrogen sulphide present in GN, a process known as desulfurization. hydrogen sulphide causes the formation of acid rain, water and soil pollution, intoxication of fauna and flora, in addition to causing the corrosion of pipes and reacting with most metals. In this perspective, an adsorbent based on graphene oxide (GO) was developed through the thermal decomposition (DT) of citric acid (AC), in an alternative and green synthetic route in relation to the traditional method that produces highly toxic residues. In order to assign basic characteristics to the GO structure, due to the acidic structure of hydrogen sulphide and GO, amine functionalization (GOF-DI) was performed in order to leave GO with basic characteristics. For this, ultrasound (US) was applied, a green methodology that helps in the homogenization processes in the amine solution and in the oxidation of the GO leaf. It is also noteworthy that hydrogen sulphide has a high affinity for metals, so GOF-DI was also functionalized with copper and iron, in order to analyze the adsorption behavior with these materials. The characterization of GO and GOF's was performed using FTIR, XRD, XRF, TGA/DTG and nitrogen adsorption/desorption techniques. Through the FTIR spectrum, it was observed that there was the formation of materials, due to the presence of characteristic bands. In XRD it was possible to notice an increase in the interplanar distance for GO = 0.49 nm, GOF-DI = 0.63 nm and GOF-DI+Cu = 0.68 nm, and a decrease to 0.37 nm in GOF- DI+Fe. In the BET analysis, the surface area of the GO was 18 m2/g, while for the GOF-DI it was 456 m2/g. With the TGA/DTG analysis, it was observed that GO shows the loss of less stable functional groups in the range from 150 to 234 °C, while in the range from 234 to 373 °C there is a loss of stable functional groups, and finally in the range of 234 to 373 °C. range from 373 to 479 °C, degradation of the structure occurs. On the other hand, the GOF's presented more stable structures, since the degradation of the functional groups and the structure is detected from 155 to 530 °C. In addition to the characterization of the materials, adsorption tests were carried out to evaluate the adsorptive process and determine the adsorption capacity of the GOF's. These tests were evaluated through analyzes such as FTIR, TGA/DTG and UV in which they demonstrated the presence of hydrogen sulphide incorporated in the surface of the adsorbents. The adsorption capacity against hydrogen sulphide of GOF-DI was 158.52 mg/g and of GOF-DI+Cu 395.05 mg/g. Therefore, the synthesis of GO by DT from AC is an alternative, efficient and green synthesis route, as well as the functionalization with amines and with copper and iron metals, by the application of US that also meets the principles of green chemistry. In addition, column adsorption allowed us to interpret that the synthesized materials are good adsorbents, due to their high adsorption capacity against hydrogen sulphide. It is also observed that the GOF-DI+Cu presented better results than the GOF-DI, and that both are shown to be a good alternative to carry out the desulfurization of GN.porUniversidade Federal de PernambucoPrograma de Pos Graduacao em Engenharia QuimicaUFPEBrasilhttp://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/3.0/br/info:eu-repo/semantics/openAccessEngenharia químicaÁcido cítricoAdsorçãoGás naturalGás sulfídricoÓxido de grafenoUltrassomSíntese do óxido de grafeno funcionalizado para remoção de gás sulfídrico presente no gás naturalinfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/masterThesismestradoreponame:Repositório Institucional da UFPEinstname:Universidade Federal de Pernambuco (UFPE)instacron:UFPECC-LICENSElicense_rdflicense_rdfapplication/rdf+xml; charset=utf-8811https://repositorio.ufpe.br/bitstream/123456789/47199/2/license_rdfe39d27027a6cc9cb039ad269a5db8e34MD52LICENSElicense.txtlicense.txttext/plain; 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