Síntese de catalisadores de níquel e rênio suportados em carvão ativado para a hidrogenação do furfural e do ácido levulínico
Autor(a) principal: | |
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Data de Publicação: | 2020 |
Tipo de documento: | Dissertação |
Idioma: | por |
Título da fonte: | Repositório Institucional da UFRJ |
Texto Completo: | http://hdl.handle.net/11422/23518 |
Resumo: | This work evaluated the performance of nickel and rhenium catalysts supported on activated carbon in the hydrogenation of furfural (FAL) to furfuryl alcohol (FOL) and from levulinic acid (AL) to g-valerolactone (GVL). The catalysts were synthesized by wetness co-impregnation in order to obtain nominal content of 5% (w/w) Ni and 0; 0.5; 1; 2 or 5% (w/w) Re. For the characterization of the materials, it was used the techniques of physisorption of N2 at 77 K, X-ray diffraction, programmed temperature reduction, thermogravimetric analysis, and CO chemisorption. The catalytic tests were conducted in a batch reactor at different temperatures (60 150 ºC for FAL and 60-120 o C for AL) and H2 pressures (10-30 bar for FAL and 20-40 bar for AL) in aqueous phase. The formation of a Ni Re metal alloy was evidenced, since the addition of Re reduced the reducibility of Ni. There was an increase in metallic dispersion (10% to 18%) with an increase in the Re content, except for the 5% Re content (8%). In the hydrogenation of FAL, the catalysts with the best performances were 5%Ni-5%Re/C500 (conversion = 79%, selectivity = 91%) and 5%Ni-5%Re/C350 (conversion = 85%, selectivity = 97%). In the hydrogenation of AL, these catalysts also showed the best performance (conversion = 72%, selectivity = 97%). The calcination temperature proved to be an important parameter for the stability of the catalysts: after four reuse cycles, the catalyst 5%Ni-5%Re/C350 lost 60% of its activity in the conversion of the FAL and 53% in the conversion of the AL, while the 5%Ni-5%Re/C500 catalyst showed a little loss of its activity (7% for the FAL and 4% for the AL). |
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Síntese de catalisadores de níquel e rênio suportados em carvão ativado para a hidrogenação do furfural e do ácido levulínicoHidrogenaçãoFurfuralÁlcool furfurílicoÁcido levulínicoGama-valerolactonaCatalisadores Ni-ReCNPQ::ENGENHARIAS::ENGENHARIA QUIMICA::OPERACOES INDUSTRIAIS E EQUIPAMENTOS PARA ENGENHARIA QUIMICAThis work evaluated the performance of nickel and rhenium catalysts supported on activated carbon in the hydrogenation of furfural (FAL) to furfuryl alcohol (FOL) and from levulinic acid (AL) to g-valerolactone (GVL). The catalysts were synthesized by wetness co-impregnation in order to obtain nominal content of 5% (w/w) Ni and 0; 0.5; 1; 2 or 5% (w/w) Re. For the characterization of the materials, it was used the techniques of physisorption of N2 at 77 K, X-ray diffraction, programmed temperature reduction, thermogravimetric analysis, and CO chemisorption. The catalytic tests were conducted in a batch reactor at different temperatures (60 150 ºC for FAL and 60-120 o C for AL) and H2 pressures (10-30 bar for FAL and 20-40 bar for AL) in aqueous phase. The formation of a Ni Re metal alloy was evidenced, since the addition of Re reduced the reducibility of Ni. There was an increase in metallic dispersion (10% to 18%) with an increase in the Re content, except for the 5% Re content (8%). In the hydrogenation of FAL, the catalysts with the best performances were 5%Ni-5%Re/C500 (conversion = 79%, selectivity = 91%) and 5%Ni-5%Re/C350 (conversion = 85%, selectivity = 97%). In the hydrogenation of AL, these catalysts also showed the best performance (conversion = 72%, selectivity = 97%). The calcination temperature proved to be an important parameter for the stability of the catalysts: after four reuse cycles, the catalyst 5%Ni-5%Re/C350 lost 60% of its activity in the conversion of the FAL and 53% in the conversion of the AL, while the 5%Ni-5%Re/C500 catalyst showed a little loss of its activity (7% for the FAL and 4% for the AL).Este trabalho avaliou o desempenho de catalisadores de níquel e rênio suportados em carvão ativado na hidrogenação do furfural (FAL) a álcool furfurílico (FOL) e do ácido levulínico (AL) a g-valerolactona (GVL). Os catalisadores foram sintetizados por co-impregnação ao ponto úmido visando obter teores nominais de 5% (m/m) Ni e 0; 0,5; 1; 2 ou 5% (m/m) Re. Para a caracterização dos materiais, utilizou-se as técnicas de fisissorção de N2 a 77 K, difração de raios X, redução à temperatura programada, análise termogravimétrica, e quimissorção de CO. Os testes catalíticos foram conduzidos em um reator batelada a diferentes temperaturas (60-150 ºC para o FAL e 60-120 o C para o AL) e pressões de H2 (10-30 bar para o FAL e 20-40 bar para o AL) em fase aquosa. Evidenciou-se a formação de uma liga metálica Ni-Re, ao passo que a adição do Re diminuiu a redutibilidade do Ni. Verificou-se um aumento da dispersão metálica (10% para 18%) com o aumento do teor de Re, exceto para o teor de 5% de Re (8%). Na hidrogenação do FAL, os catalisadores com melhores desempenhos foram 5%Ni-5%Re/C500 (conversão = 79%, seletividade = 91%) e 5%Ni-5%Re/C350 (conversão = 85%, seletividade = 97%). Na hidrogenação do AL, esses catalisadores também apresentaram melhor desempenho (conversão = 72%, seletividade = 97%). A temperatura de calcinação mostrou-se um parâmetro importante para a estabilidade dos catalisadores: após quatro ciclos de reuso, o catalisador 5%Ni-5%Re/C350 perdeu 60% de atividade na conversão do FAL e 53% na conversão do AL, enquanto o catalisador 5%Ni-5%Re/C500 apresentou pouca perda de atividade (7% para o FAL e 4% para o AL).Universidade Federal do Rio de JaneiroBrasilInstituto Alberto Luiz Coimbra de Pós-Graduação e Pesquisa de EngenhariaPrograma de Pós-Graduação em Engenharia QuímicaUFRJToniolo, Fabio de Souzahttp://lattes.cnpq.br/9306500246151732Souza, Priscilla Magalhães deAlbuquerque , Elise MotaLima, Thiago de MeloAbreu, Claudio Roberto Almeida de2024-08-21T19:00:33Z2024-08-23T03:00:24Z2020-02info:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/masterThesishttp://hdl.handle.net/11422/23518porinfo:eu-repo/semantics/openAccessreponame:Repositório Institucional da UFRJinstname:Universidade Federal do Rio de Janeiro (UFRJ)instacron:UFRJ2024-08-23T03:00:24Zoai:pantheon.ufrj.br:11422/23518Repositório InstitucionalPUBhttp://www.pantheon.ufrj.br/oai/requestpantheon@sibi.ufrj.bropendoar:2024-08-23T03:00:24Repositório Institucional da UFRJ - Universidade Federal do Rio de Janeiro (UFRJ)false |
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