Hidrogenação de ácido levulínico a gama-valerolactona empregando fosfetos de metais de transição suportados em sílica

• Autor(a) principal: Albuquerque, Flávia Pereira de
• Data de Publicação: 2016
• Tipo de documento: Dissertação
• Idioma: por
• Título da fonte: Repositório Institucional da UFRJ
• Texto Completo: http://hdl.handle.net/11422/7913
• topic: CNPQ::ENGENHARIAS::ENGENHARIA QUIMICA; Engenharia química; Fosfetos de metais de transição; Hidrogenação; Gama-valerolactona; Ácido levulínico

Cinco diferentes fosfetos suportados em sílica com teor de 30% em massa foram sintetizados, caracterizados e avaliados na reação de hidrogenação de ácido levulínico a γ-valerolactona, a saber: Ni2P, CoP, MoP, WP e Fe2P. Os catalisadores foram preparados em duas etapas: síntese do fosfato, por impregnação ao ponto úmido seguida de calcinação, e síntese do fosfeto por redução à temperatura programada in situ. As amostras foram caracterizadas por fisissorção de N2 a -196 ˚C, difração de Raios-X, espectrometria de emissão ótica por plasma indutivamente acoplado, quimissorção de CO e dessorção de CO à temperatura programada. Foram realizados ainda experimentos de reação de superfície à temperatura programada empregando-se o catalisador 30% (m/m) Ni2P/SiO2. Os testes de avaliação catalítica foram conduzidos em unidade contínua, empregando-se H2 como agente redutor e água como solvente, em condições de leito trifásico, a 30 bar, 125 ˚C e velocidade espacial mássica de 15 h -1 , nas quais os cálculos teóricos indicaram não haver limitações difusionais. O catalisador 30% (m/m) Ni2P/SiO2 apresentou melhor desempenho entre os fosfetos avaliados (conversão de 60%), com base na mesma massa de precursor, apresentando atividade por sítio superior ao catalisador de referência, 5% (m/m) Ru/C. No entanto, foi observado que os fosfetos suportados sofreram desativação nas condições avaliadas, devido à lixiviação da fase ativa provocada pela água e acentuada pela presença de ácido levulínico.