Catalisadores à base de cobre e cobre/paládio suportados em óxido de grafeno reduzido: síntese, caracterização e aplicação na reação de redução de NO por CO
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Data de Publicação: | 2018 |
Tipo de documento: | Dissertação |
Idioma: | por |
Título da fonte: | Repositório Institucional da UFRJ |
Texto Completo: | http://hdl.handle.net/11422/12496 |
Resumo: | Neste trabalho, o óxido de grafeno reduzido (OGR) foi obtido a partir da oxidação do grafite pelo método de Hummers melhorado sem adição de nitrato de sódio, com posterior expansão e redução empregando métodos térmicos. O OGR foi sintetizado para atuar como suporte dos metais (cobre e paládio). Os catalisadores foram sintetizados empregando-se o método de impregnação ao ponto úmido. O suporte e catalisadores foram extensivamente caracterizados por diversas técnicas: difração de raios X (DRX), espectroscopia no infravermelho por transformada de Fourier (FTIR), adsorção-dessorção de nitrogênio, microscopia de força atômica (AFM), análise termogravimétrica (ATG), espectroscopia de fotoelétrons de raios X (XPS), redução a temperatura programada (TPR), DRX in situ e microscopia eletrônica de varredura (MEV), de transmissão (MET) e de transmissão de varredura (STEM). Os resultados demonstraram que a oxidação do grafite e sua posterior expansão e redução foram eficientes, uma vez que o OGR obtido apresentou alta área específica (439 m² / g) e espessuras baixas, variando de mono a poucas camadas. Além do mais, os metais distribuíram-se uniformemente na superfície do OGR, ocorrendo a formação das espécies CuO, Cu2O, Pd metálico, PdOx<1, PdO e PdO2. Os catalisadores foram avaliados na reação de redução do NO usando CO como agente redutor. A avaliação catalítica demonstrou que os catalisadores reduzidos apresentaram melhor desempenho, com conversões de NO e seletividade a N2 acima de 85 % a 350 °C. |
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O suporte e catalisadores foram extensivamente caracterizados por diversas técnicas: difração de raios X (DRX), espectroscopia no infravermelho por transformada de Fourier (FTIR), adsorção-dessorção de nitrogênio, microscopia de força atômica (AFM), análise termogravimétrica (ATG), espectroscopia de fotoelétrons de raios X (XPS), redução a temperatura programada (TPR), DRX in situ e microscopia eletrônica de varredura (MEV), de transmissão (MET) e de transmissão de varredura (STEM). Os resultados demonstraram que a oxidação do grafite e sua posterior expansão e redução foram eficientes, uma vez que o OGR obtido apresentou alta área específica (439 m² / g) e espessuras baixas, variando de mono a poucas camadas. Além do mais, os metais distribuíram-se uniformemente na superfície do OGR, ocorrendo a formação das espécies CuO, Cu2O, Pd metálico, PdOx<1, PdO e PdO2. Os catalisadores foram avaliados na reação de redução do NO usando CO como agente redutor. A avaliação catalítica demonstrou que os catalisadores reduzidos apresentaram melhor desempenho, com conversões de NO e seletividade a N2 acima de 85 % a 350 °C.In this work, reduced graphene oxide (RGO) was obtained from the oxidation of graphite by the improved Hummers method without addition of sodium nitrate, with subsequent expansion and reduction using thermal methods. The OGR was synthesized to act as support of metals (copper and palladium). The catalysts were synthesized using the wetness impregnation method. The support and catalysts were extensively characterized employing several techniques: X-ray diffraction (XRD), Fourier transform infrared spectroscopy (FTIR), nitrogen adsorption-desorption, atomic force microscopy (AFM), thermogravimetric analysis (ATG), X-ray photoelectron spectroscopy (XPS), temperature programmed reduction (TPR), in situ XRD, and scanning (SEM), transmission (TEM) and scanning transmission (STEM) electron microscopy. The results showed that the graphite oxidation and its subsequent expansion and reduction were efficient, since the RGO obtained showed a high specific area (439 m²/g) and low thicknesses, ranging from mono to few layers. Moreover, the metals were evenly distributed on the surface of the RGO, occurring the formation of the CuO, Cu2O, metallic Pd, PdOx<1, PdO and PdO2 species. The catalysts were evaluated in the reduction reaction of NO using CO as the reducing agent. The catalytic evaluation showed that the reduced catalysts presented better performance, with NO conversions and N2 selectivity above 85% at 350 °C.Submitted by Daniele Fonseca (daniele@ct.ufrj.br) on 2020-06-10T14:12:48Z No. of bitstreams: 1 JessicaRabeloDoNascimento-min.pdf: 1993346 bytes, checksum: 2caae8b6a051ea248edba96ff1dc649b (MD5)Made available in DSpace on 2020-06-10T14:12:48Z (GMT). No. of bitstreams: 1 JessicaRabeloDoNascimento-min.pdf: 1993346 bytes, checksum: 2caae8b6a051ea248edba96ff1dc649b (MD5) Previous issue date: 2018-05porUniversidade Federal do Rio de JaneiroPrograma de Pós-Graduação em Engenharia da NanotecnologiaUFRJBrasilInstituto Alberto Luiz Coimbra de Pós-Graduação e Pesquisa de EngenhariaCNPQ::ENGENHARIASÓxido de grafeno reduzidoCatalisadores de cobre e cobre/paládioCatalisadores à base de cobre e cobre/paládio suportados em óxido de grafeno reduzido: síntese, caracterização e aplicação na reação de redução de NO por COinfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/masterThesisabertoinfo:eu-repo/semantics/openAccessreponame:Repositório Institucional da UFRJinstname:Universidade Federal do Rio de Janeiro (UFRJ)instacron:UFRJORIGINALJessicaRabeloDoNascimento-min.pdfJessicaRabeloDoNascimento-min.pdfapplication/pdf1993346http://pantheon.ufrj.br:80/bitstream/11422/12496/1/JessicaRabeloDoNascimento-min.pdf2caae8b6a051ea248edba96ff1dc649bMD51LICENSElicense.txtlicense.txttext/plain; charset=utf-81853http://pantheon.ufrj.br:80/bitstream/11422/12496/2/license.txtdd32849f2bfb22da963c3aac6e26e255MD5211422/124962023-11-30 00:04:02.193oai:pantheon.ufrj.br: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Repositório de PublicaçõesPUBhttp://www.pantheon.ufrj.br/oai/requestopendoar:2023-11-30T03:04:02Repositório Institucional da UFRJ - Universidade Federal do Rio de Janeiro (UFRJ)false |
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