Estudo de catalisadores Pt/CeZrO2/Al2O3 na reação de oxidação parcial do metano
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Data de Publicação: | 2004 |
Tipo de documento: | Dissertação |
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Texto Completo: | https://repositorio.ufu.br/handle/123456789/28966 http://doi.org/10.14393/ufu.di.2004.47 |
Resumo: | A transformação do metano em produtos com maior valor agregado tem adquirido importância econômica, devido à existência de inúmeras reservas de gás natural. A reação de oxidação parcial do metano para a produção de gás de síntese constitui-se em um processo interessante, pois é moderadamente exotérmica e produz uma razão molar de IE/CO mais apropriada para a produção de combustíveis líquidos, tais como a gasolina e o diesel. O principal objetivo deste trabalho foi estudar catalisadores de platina suportados em óxido misto de cério-zircônio e alumina, para a reação de oxidação parcial do metano. Foram estudados o efeito da técnica de preparação e o efeito da relação Ce/Zr. Em uma primeira etapa, quando foi avaliado o efeito da técnica de preparação, foram utilizados catalisadores Pt/Ce0,75Zro.2502/A1203 e Pt/CeO2/Al2O3 preparados por co-impregnação e co-precipitação. A dispersão metálica destas amostras, medida pela técnica de desidrogenação do cicloexano, foi aproximadamente a mesma. Entretanto, as análises de infravermelho de CO2 mostraram que a impregnação foi mais efetiva em dispersar o óxido misto de cério-zircônio na superfície da alumina do que a co-precipitação. Além disso, as análises de redução à temperatura programada e da capacidade de armazenamento de oxigênio revelaram que a amostra contendo o óxido misto de cério-zircônio preparada por impregnação foi a que apresentou maior redutibilidade. Todos estes resultados de caracterização estão de acordo com os testes catalíticos, pois o catalisador Pt/CeojsZro^Cb/AECh (imp) obteve a melhor atividade, estabilidade e seletividade para a formação de CO e H2 durante a reação de oxidação parcial do metano. A melhor performance foi atribuída às propriedades oxi-redutoras que permitem a remoção contínua de espécies carbonáceas, formadas durante a reação na superfície catalítica, evitando assim a desativação dos catalisadores. Em uma segunda etapa, estudou-se o efeito da relação atômica de Ce/Zr em catalisadores de Pt/CexZri.xO2/Al2O3 preparados pela técnica de impregnação. Os resultados de desidrogenação do cicloexano mostraram que a dispersão metálica foi aproximadamente a mesma para todas as amostras. Entretanto, dentre todos os catalisadores testados, Pt/Ce0,5oZr0>5o02/Al203 e Pt/CeO2/Al2O3 apresentaram a melhor performance (atividade e estabilidade) na reação de oxidação parcial do metano. Esses resultados podem ser atribuídos à melhor distribuição do óxido a base de cério na superfície da alumina, à boa redutibilidade verificada nos perfis de Redução à Temperatura Programada e à maior capacidade de armazenar oxigênio verificadas para estas amostras. Estas propriedades provavelmente contribuíram significativamente para uma melhor remoção de depósitos carbonáceos formados nos sítios ativos. |
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2020-03-12T12:34:43Z2020-03-12T12:34:43Z2004SILVA, Priscila Pereira. Estudo de catalisadores Pt/CeZrO2/Al2O3 na reação de oxidação parcial do metano. 2004. 93 f. Dissertação (Mestrado em Engenharia Química) - Universidade Federal de Uberlândia, Uberlândia, 2020. Disponível em: http://doi.org/10.14393/ufu.di.2004.47https://repositorio.ufu.br/handle/123456789/28966http://doi.org/10.14393/ufu.di.2004.47A transformação do metano em produtos com maior valor agregado tem adquirido importância econômica, devido à existência de inúmeras reservas de gás natural. A reação de oxidação parcial do metano para a produção de gás de síntese constitui-se em um processo interessante, pois é moderadamente exotérmica e produz uma razão molar de IE/CO mais apropriada para a produção de combustíveis líquidos, tais como a gasolina e o diesel. O principal objetivo deste trabalho foi estudar catalisadores de platina suportados em óxido misto de cério-zircônio e alumina, para a reação de oxidação parcial do metano. Foram estudados o efeito da técnica de preparação e o efeito da relação Ce/Zr. Em uma primeira etapa, quando foi avaliado o efeito da técnica de preparação, foram utilizados catalisadores Pt/Ce0,75Zro.2502/A1203 e Pt/CeO2/Al2O3 preparados por co-impregnação e co-precipitação. A dispersão metálica destas amostras, medida pela técnica de desidrogenação do cicloexano, foi aproximadamente a mesma. Entretanto, as análises de infravermelho de CO2 mostraram que a impregnação foi mais efetiva em dispersar o óxido misto de cério-zircônio na superfície da alumina do que a co-precipitação. Além disso, as análises de redução à temperatura programada e da capacidade de armazenamento de oxigênio revelaram que a amostra contendo o óxido misto de cério-zircônio preparada por impregnação foi a que apresentou maior redutibilidade. 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Estas propriedades provavelmente contribuíram significativamente para uma melhor remoção de depósitos carbonáceos formados nos sítios ativos.Dissertação (Mestrado)porUniversidade Federal de UberlândiaPrograma de Pós-graduação em Engenharia QuímicaBrasilAttribution-NonCommercial-NoDerivs 3.0 United Stateshttp://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/3.0/us/info:eu-repo/semantics/openAccessCNPQ::ENGENHARIASMetanoImportância econômicaGás naturalCatalisadoresEstudo de catalisadores Pt/CeZrO2/Al2O3 na reação de oxidação parcial do metanoStudy of Pt / CeZrO2 / Al2O3 catalysts in the partial oxidation reaction of methaneinfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/masterThesisNoronha, Fabio Bellothttp://lattes.cnpq.br/4325989861878031Hori, Carla Eponinahttp://lattes.cnpq.br/2617251488980560Fraga, Marco AndréSoares , Ricardo Reishttp://lattes.cnpq.br/5638976958537764Silva, Priscila Pereira93reponame:Repositório Institucional da UFUinstname:Universidade Federal de Uberlândia (UFU)instacron:UFUTEXTEstudoCatalisadoresDeReacao.pdf.txtEstudoCatalisadoresDeReacao.pdf.txtExtracted texttext/plain273895https://repositorio.ufu.br/bitstream/123456789/28966/4/EstudoCatalisadoresDeReacao.pdf.txte7bacabeadc1bdfc4b9b96e48fda441dMD54THUMBNAILEstudoCatalisadoresDeReacao.pdf.jpgEstudoCatalisadoresDeReacao.pdf.jpgGenerated Thumbnailimage/jpeg1250https://repositorio.ufu.br/bitstream/123456789/28966/5/EstudoCatalisadoresDeReacao.pdf.jpg50d648d37dfb9ad226fe11167bc9cb36MD55ORIGINALEstudoCatalisadoresDeReacao.pdfEstudoCatalisadoresDeReacao.pdfapplication/pdf10528141https://repositorio.ufu.br/bitstream/123456789/28966/1/EstudoCatalisadoresDeReacao.pdf8d39b4118c3c4081d3a4e46ebee1199eMD51CC-LICENSElicense_rdflicense_rdfapplication/rdf+xml; charset=utf-8811https://repositorio.ufu.br/bitstream/123456789/28966/2/license_rdf9868ccc48a14c8d591352b6eaf7f6239MD52LICENSElicense.txtlicense.txttext/plain; charset=utf-81792https://repositorio.ufu.br/bitstream/123456789/28966/3/license.txt48ded82ce41b8d2426af12aed6b3cbf3MD53123456789/289662020-03-13 03:11:37.69oai:repositorio.ufu.br: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Repositório InstitucionalONGhttp://repositorio.ufu.br/oai/requestdiinf@dirbi.ufu.bropendoar:2024-04-26T15:07:58.903434Repositório Institucional da UFU - Universidade Federal de Uberlândia (UFU)false |
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