Propriedades catal?ticas tipo fenton e foto-fenton de g-C3N4 e heteroestruturas g-C3N4@x-FeOOH (x= ?, ?, ? e ?)

Detalhes bibliográficos
Autor(a) principal: Oliveira, Wanessa Lima de
Data de Publicação: 2019
Tipo de documento: Dissertação
Idioma: por
Título da fonte: Repositório Institucional da UFVJM
Texto Completo: http://acervo.ufvjm.edu.br/jspui/handle/1/2123
Resumo: Neste trabalho, as propriedades catal?ticas tipo-Fenton (sob luz ambiente) e Foto-Fenton (sob luz vis?vel) de g-C3N4 e heteroestruturas g-C3N4@x-FeOOH (x= ?, ?, ?, ?) foram avaliadas. Todos os materiais foram caracterizados com uma variedade de t?cnicas incluindo, DRX, FTIR, UV-Vis, TG, MEV-EDS, CHNS, entre outras. A metodologia utilizada para prepara??o do g- C3N4 foi a policondensa??o t?rmica da melamina e os difratogramas de raios X mostraram que a estrutura graf?tica do nitreto de carbono come?a a formar a partir de 450 ?C, com os picos caracter?sticos e bem definidos do g-C3N4 obtidos nas temperaturas de 500, 550 e 600 ?C. Nestas tr?s condi??es, somente a amostra preparada a 600 ?C apresentou uma morfologia tipo ?folha de papel amassado?. Por outro lado, todas as amostras apresentaram significantes quantidades de oxig?nio na estrutura presente em diferentes grupos funcionais, tais como ?OH e C=O, como indicado pelas t?cnicas de FTIR e titula??o potenciom?trica. Os resultados obtidos com a degrada??o fotocatal?tica do corante ?ndigo de carmin, na presen?a de H2O2 e radia??o vis?vel, mostraram que as amostras de g-C3N4 preparadas em 550 e 600 ?C apresentaram as melhores atividades fotocatal?ticas. As constantes de velocidade aparente de pseudo-primeira ordem foram, de 10,2 x 10-3min-1para ambas as amostras. Por outro lado, a amostra obtida a 600 ?C foi a mais eficiente na degrada??o do corante na aus?ncia de radia??o incidente (somente luz ambiente). Neste momento, n?s acreditamos que a atividade tipo Fenton heterog?neo ? devido a funcionalidades de oxig?nio (hidroquinona - quinona) que promovem a redu??o do H2O2, formando o radical hidroxila, o principal respons?vel pela degrada??o do corante. Com rela??o aos compostos met?licos e h?bridos, n?s observamos que todos os quatro polimorfos de oxihidr?xidos de ferro (III) foram obtidos com boa cristalinidade e as heteroestruturas g-C3N4@x- FeOOH (x= ?, ?, ?, ?) com percentuais de aproximadamente 5% de g-C3N4. No geral, as atividades catal?ticas observadas para os compostos de ferro foram similares. Todavia, a heteroestrutura g-C3N4/? -FeOOH apresentou o melhor resultado de atividade fotocatal?tica (k?=21,5 x 10-3min-1). O potencial de aplica??o em conserva??o de frutos, banana prata, da heteroestrutura g-C3N4/?-FeOOH foi avaliado atrav?s de um experimento visual, no qual se demonstrou eficiente no retardamento do amadurecimento do fruto. Por fim, n?s acreditamos que os resultados obtidos s?o interessantes, principalmente com rela??o ? atividade tipo Fenton heterog?neo, livre de metais, observada para as amostras de g-C3N4 ainda n?o relatado na literatura.
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A metodologia utilizada para prepara??o do g- C3N4 foi a policondensa??o t?rmica da melamina e os difratogramas de raios X mostraram que a estrutura graf?tica do nitreto de carbono come?a a formar a partir de 450 ?C, com os picos caracter?sticos e bem definidos do g-C3N4 obtidos nas temperaturas de 500, 550 e 600 ?C. Nestas tr?s condi??es, somente a amostra preparada a 600 ?C apresentou uma morfologia tipo ?folha de papel amassado?. Por outro lado, todas as amostras apresentaram significantes quantidades de oxig?nio na estrutura presente em diferentes grupos funcionais, tais como ?OH e C=O, como indicado pelas t?cnicas de FTIR e titula??o potenciom?trica. Os resultados obtidos com a degrada??o fotocatal?tica do corante ?ndigo de carmin, na presen?a de H2O2 e radia??o vis?vel, mostraram que as amostras de g-C3N4 preparadas em 550 e 600 ?C apresentaram as melhores atividades fotocatal?ticas. 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The methodology used to prepare g-C3N4 was the thermal polycondensation of melamine and X-ray diffractograms showed that the graphite structure of carbon nitride begins to form from 450 ? C, with the characteristic and well-defined peaks of g-C3N4 being observed at temperatures of 500, 550 and 600 ?C. In these three conditions only the sample prepared at 600 ?C presented morphology similar to a crumpled paper sheets. On the other hand, all samples presented significant amounts of oxygen in the structure forming different functional groups, such as -OH and C = O, as indicated by the FTIR and potentiometric titration techniques. The results obtained with the photocatalytic degradation of carmine indigo dye in the presence of H2O2 and visible radiation showed that g- C3N4 samples prepared at 550 and 600 ?C presented the best photocatalytic activity. The apparent pseudo-first order rate constants were, from 10,2 x 10-3min-1for both samples. On the other hand, the sample obtained at 600 ?C was the most efficient in the degradation of the dye in the absence of incident radiation (ambient light only). We believe that the heterogeneous Fenton-like activity is due to oxygen functionalities (for example, hydroquinone - quinone) that promote the reduction of H2O2, forming the hydroxyl radical, the main responsible for the degradation of the dye. With respect to metallic and hybrid compounds, we observed that all four iron (III) oxyhydroxides polymorphs were obtained with good crystallinity and the g- C3N4@ x-FeOOH heterostructures (x = ?, ?, ?, ?) with percentages of approximately 5% g- C3N4. In general, the catalytic activities observed for the iron compounds were similar. However, the heterostructure g-C3N4/?-FeOOH had the best result of photocatalytic activity (k '=21, 5 x 10-3 min-1). Finally, the application potential for fruit preservation (banana) of the g- C3N4/?-FeOOH heterostructure was evaluated through a visual experiment, in which it was shown efficient in the fruit ripening retardation. We believe that the results obtained in this dissertation are interesting; especially with respect to the heterogeneous, metal-free Fenton type activity observed for the g-C3N4 samples not yet reported in the literature.porUFVJMA concess?o da licen?a deste item refere-se ao ? termo de autoriza??o impresso assinado pelo autor, assim como na licen?a Creative Commons, com as seguintes condi??es: Na qualidade de titular dos direitos de autor da publica??o, autorizo a Universidade Federal dos Vales do Jequitinhonha e Mucuri e o IBICT a disponibilizar por meio de seus reposit?rios, sem ressarcimento dos direitos autorais, de acordo com a Lei n? 9610/98, o texto integral da obra disponibilizada, conforme permiss?es assinaladas, para fins de leitura, impress?o e/ou download, a t?tulo de divulga??o da produ??o cient?fica brasileira, e preserva??o, a partir desta data.info:eu-repo/semantics/openAccessPropriedades catal?ticas tipo fenton e foto-fenton de g-C3N4 e heteroestruturas g-C3N4@x-FeOOH (x= ?, ?, ? e ?)info:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/masterThesisNitreto de carbono graf?ticoOxi-hidroxidosHeteroestruturasConserva??o de alimentosMetal-freeGraphite carbon nitriteOxyhydroxidesHeterostructuresFentonFood conservationreponame:Repositório Institucional da UFVJMinstname:Universidade Federal dos Vales do Jequitinhonha e Mucuri (UFVJM)instacron:UFVJMTEXTwanessa_lima_oliveira.pdf.txtwanessa_lima_oliveira.pdf.txtExtracted texttext/plain172056http://acervo.ufvjm.edu.br/jspui/bitstream/1/2123/7/wanessa_lima_oliveira.pdf.txtaf78d5bb43547f055e63c785bcd95926MD57LICENSElicense.txtlicense.txttext/plain; charset=utf-82157http://acervo.ufvjm.edu.br/jspui/bitstream/1/2123/2/license.txtc0fe10782d3e2994b7c028f47c86ff9eMD52CC-LICENSElicense_urllicense_urltext/plain; charset=utf-849http://acervo.ufvjm.edu.br/jspui/bitstream/1/2123/3/license_url4afdbb8c545fd630ea7db775da747b2fMD53license_textlicense_texttext/html; charset=utf-80http://acervo.ufvjm.edu.br/jspui/bitstream/1/2123/4/license_textd41d8cd98f00b204e9800998ecf8427eMD54license_rdflicense_rdfapplication/rdf+xml; charset=utf-80http://acervo.ufvjm.edu.br/jspui/bitstream/1/2123/5/license_rdfd41d8cd98f00b204e9800998ecf8427eMD55ORIGINALwanessa_lima_oliveira.pdfwanessa_lima_oliveira.pdfapplication/pdf2183413http://acervo.ufvjm.edu.br/jspui/bitstream/1/2123/6/wanessa_lima_oliveira.pdfc21a9ea8506b8071fe4ff1cda2f7b9e0MD561/21232019-12-14 03:00:40.465oai:acervo.ufvjm.edu.br/jspui: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ório InstitucionalPUBhttp://acervo.ufvjm.edu.br/oai/requestrepositorio@ufvjm.edu.bropendoar:21452019-12-14T05:00:40Repositório Institucional da UFVJM - Universidade Federal dos Vales do Jequitinhonha e Mucuri (UFVJM)false
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