Benzimidazóis no ambiente : monitoramento de efluentes, degradação e mobilidade em solos brasileiros

Detalhes bibliográficos
Autor(a) principal: Porto, Rafael Silveira, 1989-
Data de Publicação: 2019
Tipo de documento: Tese
Idioma: por
Título da fonte: Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da Universidade Estadual de Campinas (UNICAMP)
Texto Completo: https://hdl.handle.net/20.500.12733/1636951
Resumo: Orientador: Susanne Rath
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spelling Benzimidazóis no ambiente : monitoramento de efluentes, degradação e mobilidade em solos brasileirosBenzimidazoles in the environment : effluent monitoring, degradation and mobility in Brazilian soilsBenzimidazóisCromatografia líquidaMonitoração de efluentesSolos - PoluiçãoFezesBenzimidazolesLiquid chromatographyMonitoring of effluentsSoil contaminationFecesOrientador: Susanne RathTese (doutorado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de QuímicaResumo: Os benzimidazóis são antiparasitários de uso humano e veterinário empregados no mundo todo. Assim como outros contaminantes de preocupação emergente, sua presença no ambiente não é monitorada e detalhes sobre a origem e o destino dessas moléculas são pouco conhecidos no Brasil. Os representantes mais importantes dessa classe são o albendazol (ABZ) e o fenbendazol (FBZ), que possuem intensa metabolização em mamíferos. De modo a investigar a presença e o comportamento destes fármacos e seus metabólitos, que também são bioativos, em amostras ambientais e biológicas, foram desenvolvidos métodos de determinação de benzimidazóis por cromatografia líquida de ultra-alta eficiência com detecção por espectrometria de massas sequencial (UHPLC-MS/MS) em fezes de ovelhas medicadas, solos brasileiros, efluentes de estações de tratamento de esgoto (ETE) e esgoto hospitalar bruto. Para os efluentes de ETE e o esgoto hospitalar bruto, foi desenvolvido e otimizado, via planejamento experimental (Box-Behnken design), um método de extração em fase sólida acoplado ao sistema cromatográfico (SPE-UHPLC-MS/MS). Nas amostras de esgoto bruto do Hospital de Clínicas (Campinas/SP), ABZ e um de seus metabólitos, o ricobendazol (RBZ), foram detectados em concentrações que chegaram a 3,8 µg L-1 e 3,9 µg L-1, respectivamente. Já nos efluentes da ETE de Barão Geraldo (Campinas/SP), as concentrações de ABZ e RBZ atingiram valores de 1,2 µg L-1 e 0,4 µg L-1, respectivamente. Os analitos ABZ, FBZ e TBZ se mostraram estáveis quando submetidos à fotólise com radiação UVA (30 min, fluxo fotônico de 2,8 J s-1). Já os ensaios de degradação com ozônio demonstraram que é possível degradar ABZ, FBZ e seus metabólitos em até 10 minutos, e TBZ em até 20 minutos, nas amostras de efluente. Com o auxílio de um método QuEChERS para a extração, ABZ e FBZ foram encontrados em fezes de ovelhas medicadas (10 mg/kg p.c. via oral, dose única) em concentrações de até 12,8 e 10,7 µg g-1 respectivamente. Em solo, os benzimidazóis foram extraídos de maneira mais eficiente por um procedimento de extração sólido-líquido com acetonitrila e tampão fosfato pH 8,00 (eficiências de extração de até 90,6%). Os métodos desenvolvidos para a determinação de benzimidazóis em fezes e solo foram empregados em estudos de lixiviação em colunas de solo com aplicação de chuva artificial, para melhor compreender a mobilidade dos analitos nesta matriz e sua capacidade de migração a partir das fezes de animais medicados. Os benzimidazóis se mostraram, em geral, levemente móveis em solos de texturas argilosa (Latossolo Vermelho eutrófico) e arenosa (Neossolo Quartzarênico órtico). Dentre os benzimidazóis presentes nas fezes de ovelhas medicadas, uma fração de 6% de ABZ e 3% de FBZ foram transportados para o soloAbstract: Benzimidazoles are a class of human and veterinary antiparasitics used worldwide. Like other contaminants of emerging concern, their presence in the environment is not monitored and details about the origin and destination of these molecules are poorly known in Brazil. The most important representatives of this class are albendazole (ABZ) and fenbendazole (FBZ), which have extensive metabolism in mammals. In order to investigate the presence and behavior of these drugs and their metabolites, which are also bioactive, in environmental and biological samples, methods were developed for the determination of benzimidazoles in feces of medicated sheep, Brazilian soils, effluents from wastewater treatment plants (WWTP) and hospital raw sewage by ultra-high performance liquid chromatography coupled with tandem mass spectrometry (UHPLC-MS/MS). For the analysis of WWTP effluents and raw hospital sewage, a solid-phase extraction method coupled to the chromatographic system (SPE-UHPLC-MS/MS) was developed and optimized through experimental design (Box-Behnken) In the raw sewage samples from the Hospital de Clínicas (Campinas/SP), ABZ and one of its metabolites, ricobendazole (RBZ), were detected in concentrations of up to 3.8 µg L-1 and 3.9 µg L-1, respectively. In the effluents of a WWTP located in Barão Geraldo (Campinas/SP), concentrations of ABZ and RBZ reached values of 1.2 µg L-1 and 0.4 µg L-1, respectively. ABZ, FBZ and TBZ were stable when submitted to photolysis with UVA radiation (30 min, photonic flux of 2.8 J s-1), but degradation tests with ozone have shown that it is possible to degrade ABZ, FBZ and their metabolites within 10 minutes, and TBZ within 20 minutes, in the effluent samples. ABZ and FBZ were found in feces of medicated sheep (single oral dose of 10 mg/kg b.w) at concentrations of up to 12.8 and 10.7 µg g-1, respectively, using the QuEChERS approach for the extraction. In soil, benzimidazoles were extracted more efficiently by a solid-liquid extraction procedure with acetonitrile and phosphate buffer pH 8.0 (extraction efficiencies up to 90.6%). The developed methods for the determination of benzimidazole in feces and soil were used in soil column leaching studies with application of artificial rain, to better understand the mobility of the analytes in this matrix and their ability to migrate from the feces of medicated animals. Benzimidazoles were generally slightly mobile in soils of clay (Latossolo Vermelho eutrófico) and sandy (Neossolo Quartzarênico órtico) textures. Among the benzimidazoles present in the feces of medicated sheep, a fraction of 6% of ABZ and 3% of FBZ were transported to the soilDoutoradoQuímica AnalíticaDoutor em CiênciasCNPQ140370/2015-3CAPESFAPESP2013/09543-7 e 2018/03571-2[s.n.]Rath, Susanne, 1962-Breitkreitz, Márcia CristinaMontagner, Cassiana CarolinaFadini, Pedro SérgioQueiroz, Maria Eliana Lopes Ribeiro deUniversidade Estadual de Campinas (UNICAMP). Instituto de QuímicaPrograma de Pós-Graduação em QuímicaUNIVERSIDADE ESTADUAL DE CAMPINASPorto, Rafael Silveira, 1989-20192019-05-02T00:00:00Zinfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/doctoralThesisapplication/pdf1 recurso online (168 p.) : il., digital, arquivo PDF.https://hdl.handle.net/20.500.12733/1636951PORTO, Rafael Silveira. Benzimidazóis no ambiente: monitoramento de efluentes, degradação e mobilidade em solos brasileiros. 2019. 1 recurso online (168 p.) Tese (doutorado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Química, Campinas, SP. Disponível em: https://hdl.handle.net/20.500.12733/1636951. Acesso em: 3 set. 2024.https://repositorio.unicamp.br/acervo/detalhe/1092080Requisitos do sistema: Software para leitura de arquivo em PDFporreponame:Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da Universidade Estadual de Campinas (UNICAMP)instname:Universidade Estadual de Campinas (UNICAMP)instacron:UNICAMPinfo:eu-repo/semantics/openAccess2021-07-05T11:30:39Zoai::1092080Biblioteca Digital de Teses e DissertaçõesPUBhttp://repositorio.unicamp.br/oai/tese/oai.aspsbubd@unicamp.bropendoar:2021-07-05T11:30:39Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da Universidade Estadual de Campinas (UNICAMP) - Universidade Estadual de Campinas (UNICAMP)false
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