Síntese de materiais Micro/Mesoporosos hierárquicos com estrutura MFI

• Autor(a) principal: Novak, Sara
• Data de Publicação: 2018
• Tipo de documento: Dissertação
• Idioma: por
• Título da fonte: Repositório Institucional da UNESP
• Texto Completo: http://hdl.handle.net/11449/153109
• topic: Porosidade; Zeólitas; Síntese inorgânica; Catálise heterogênea; Emulsões; Zeólita funcionalizada; Porosidade hierárquica; Materiais micro-meso-macroporos; Microemulsão; MFI zeolite; Zeólita MFI; Functionalized zeolite; Hierarchical porosity

Este trabalho descreve o estudo de uma nova metodologia de síntese para obtenção de zeólitas MFI contendo uma estrutura hierárquica de poros. A porosidade hierárquica é uma propriedade que aumenta a acessibilidade dos reagentes aos sítios ativos dos cristais zeolíticos, sendo importante na melhora do desempenho desses materiais em diversas aplicações como adsorção, catálise e troca iônica. São vários os métodos que abordam a utilização de organossilanos como geradores de porosidade hierárquica mas poucos são os estudos que abordam esses compostos sendo empregados em sistemas de síntese bifásicos, por exemplo, em sistemas microemulsionados. Neste trabalho, a metodologia de síntese consistiu primeiramente na funcionalização de núcleos zeolíticos com três diferentes organossilanos em uma etapa de pré-cristalização a 40oC: octiltrietoxisilano (C8), dodeciltrietoxisilano (C12) e hexadeciltrimetoxisilano (16). A análise estrutural dos materiais foi feita por meio das técnicas de difração de raios X, RMN no estado sólido, termogravimetria e espectroscopia na região do infravermelho, enquanto as propriedades texturais foram avaliadas por fisissorção de nitrogênio e porosimetria de mercúrio. O organossilano C8 apresentou os resultados mais promissores levando a obtenção de zeólitas MFI contendo poros hierárquicos (Vmicro ~ 0,130 cm3g-1, Vmeso ~ 0,211 cm3g-1) e elevadas área externa específica (Sext ~ 273 m2g-1) e hidrofobicidade (θ ~ 140o). Este organossilano foi então utilizado no estudo da adição de uma fase óleo (dodecano) após a funcionalização e teve como objetivo a formação de uma microemulsão durante a cristalização hidrotermal a 150o C sendo as regiões da fase óleo estabilizadas pela organização dos núcleos funcionalizados. Nesta etapa, foram avaliadas três diferentes proporções molares do óleo que permitiram demonstrar a formação de um sistema de síntese semelhante a uma microemulsão. Este sistema levou a obtenção de zeólitas MFI hierárquicas com um diâmetro de macroporo aumentado (d ~ 0,5 µm) em relação ao material somente funcionalizado (d ~ 0,3 µm). Além disso, foi possível compreender o processo de formação da porosidade nos materiais e como controla-la de acordo com a aplicação desejada.