Espectroscopia de terahertz no domínio do tempo: implementação, caracterização e aplicações

• Autor(a) principal: Kawahala, Nícolas Massarico
• Data de Publicação: 2023
• Tipo de documento: Tese
• Idioma: por
• Título da fonte: Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da USP
• Texto Completo: https://www.teses.usp.br/teses/disponiveis/43/43134/tde-25052023-103743/
• topic: espectroscopia de terahertz no domínio do tempo; espectroscopia ultrarrápida; fônons suaves; lead telluride; radiação terahertz; soft phonons; telureto de chumbo; terahertz radiation; terahertz time-domain spectroscopy; ultrafast spectroscopy

Em tempos recentes, a disponibilidade de métodos que permitem a geração e a detecção eficientes de radiação eletromagnética na banda do terahertz (THz) principalmente graças a extensos esforços em avanços tecnológicos ao longo das três últimas décadas tem sido de grande interesse para o desenvolvimento de técnicas modernas para investigar uma ampla gama de sistemas em matéria condensada. De fato, entre as muitas propriedades atrativas do THz, podemos destacar seus fótons na faixa dos poucos mili-elétron-volts (meV), adequados para investigar interações de baixas energias em materiais. Com os principais emissores e detectores de pulsos de THz de banda larga sendo baseados ou na exploração de processos ópticos não-lineares de segunda ordem em cristais eletro-ópticos (EO) ou no uso de antenas fotocondutoras (PCAs) essas últimas com uma crescente variedade de configurações comercialmente acessíveis uma característica absolutamente notável compartilhada por eles é a habilidade de detectar o campo elétrico do THz ao invés de suas intensidades. Isso significa que ambas as informações de amplitude e fase podem ser recuperadas simultaneamente através de medidas com técnicas poderosas como a espectroscopia de terahertz no domínio do tempo (THz-TDS). Nesse sentido, esse trabalho apresenta a construção de uma montagem para THz-TDS até então inédita em laboratórios de pesquisa brasileiros. Depois de uma breve introdução de conceitos pertinentes, as diferentes etapas da implementação experimental são mostradas e discutidas. PCAs bombeadas por pulsos de laser infravermelho (IR) ultrarrápidos de femtossegundos (fs) foram usadas para emitir pulsos de THz de picossegundos (ps) em uma banda de frequências entre 0,1THz e 2THz. Ademais, o método preferido para detectá-los também foi baseado em PCAs, embora uma detecção EO também tenha sido caracterizada. Tomando a transformada rápida de Fourier (FFT) de varreduras temporais desses pulsos quando transmitidos por amostras e comparando-as com medidas de referência adequadas, quantidades como o índice de refração complexo e a permissividade complexa puderam ser obtidas através de modelos de transmissão apropriados. Adicionalmente, um criostato foi utilizado para investigar dependências com a temperatura em uma faixa de 10K a 300K. Uma avaliação inicial do arranjo implementado foi conduzida por experimentos prova-de-conceito, dos quais resultados compatíveis com revisões de literatura foram mostrados. Mais além, uma última validação do sistema foi possível através de medidas robustas de fônons ópticos transversais (TO) suaves em filmes finos monocristalinos de telureto de chumbo (PbTe), com espessuras menores do que 500nm. Dessas investigações, um comportamento consistente com uma instabilidade ferroelétrica com a diminuição da temperatura, associada a uma transição de fase estrutural em uma temperatura de Curie extrapolada como -77K, foi observado.