Espectroscopia de terahertz no domínio do tempo: implementação, caracterização e aplicações
Autor(a) principal: | |
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Data de Publicação: | 2023 |
Tipo de documento: | Tese |
Idioma: | por |
Título da fonte: | Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da USP |
Texto Completo: | https://www.teses.usp.br/teses/disponiveis/43/43134/tde-25052023-103743/ |
Resumo: | Em tempos recentes, a disponibilidade de métodos que permitem a geração e a detecção eficientes de radiação eletromagnética na banda do terahertz (THz) principalmente graças a extensos esforços em avanços tecnológicos ao longo das três últimas décadas tem sido de grande interesse para o desenvolvimento de técnicas modernas para investigar uma ampla gama de sistemas em matéria condensada. De fato, entre as muitas propriedades atrativas do THz, podemos destacar seus fótons na faixa dos poucos mili-elétron-volts (meV), adequados para investigar interações de baixas energias em materiais. Com os principais emissores e detectores de pulsos de THz de banda larga sendo baseados ou na exploração de processos ópticos não-lineares de segunda ordem em cristais eletro-ópticos (EO) ou no uso de antenas fotocondutoras (PCAs) essas últimas com uma crescente variedade de configurações comercialmente acessíveis uma característica absolutamente notável compartilhada por eles é a habilidade de detectar o campo elétrico do THz ao invés de suas intensidades. Isso significa que ambas as informações de amplitude e fase podem ser recuperadas simultaneamente através de medidas com técnicas poderosas como a espectroscopia de terahertz no domínio do tempo (THz-TDS). Nesse sentido, esse trabalho apresenta a construção de uma montagem para THz-TDS até então inédita em laboratórios de pesquisa brasileiros. Depois de uma breve introdução de conceitos pertinentes, as diferentes etapas da implementação experimental são mostradas e discutidas. PCAs bombeadas por pulsos de laser infravermelho (IR) ultrarrápidos de femtossegundos (fs) foram usadas para emitir pulsos de THz de picossegundos (ps) em uma banda de frequências entre 0,1THz e 2THz. Ademais, o método preferido para detectá-los também foi baseado em PCAs, embora uma detecção EO também tenha sido caracterizada. Tomando a transformada rápida de Fourier (FFT) de varreduras temporais desses pulsos quando transmitidos por amostras e comparando-as com medidas de referência adequadas, quantidades como o índice de refração complexo e a permissividade complexa puderam ser obtidas através de modelos de transmissão apropriados. Adicionalmente, um criostato foi utilizado para investigar dependências com a temperatura em uma faixa de 10K a 300K. Uma avaliação inicial do arranjo implementado foi conduzida por experimentos prova-de-conceito, dos quais resultados compatíveis com revisões de literatura foram mostrados. Mais além, uma última validação do sistema foi possível através de medidas robustas de fônons ópticos transversais (TO) suaves em filmes finos monocristalinos de telureto de chumbo (PbTe), com espessuras menores do que 500nm. Dessas investigações, um comportamento consistente com uma instabilidade ferroelétrica com a diminuição da temperatura, associada a uma transição de fase estrutural em uma temperatura de Curie extrapolada como -77K, foi observado. |
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Espectroscopia de terahertz no domínio do tempo: implementação, caracterização e aplicaçõesTerahertz time-domain spectroscopy: implementation, characterization and applicationsespectroscopia de terahertz no domínio do tempoespectroscopia ultrarrápidafônons suaveslead tellurideradiação terahertzsoft phononstelureto de chumboterahertz radiationterahertz time-domain spectroscopyultrafast spectroscopyEm tempos recentes, a disponibilidade de métodos que permitem a geração e a detecção eficientes de radiação eletromagnética na banda do terahertz (THz) principalmente graças a extensos esforços em avanços tecnológicos ao longo das três últimas décadas tem sido de grande interesse para o desenvolvimento de técnicas modernas para investigar uma ampla gama de sistemas em matéria condensada. De fato, entre as muitas propriedades atrativas do THz, podemos destacar seus fótons na faixa dos poucos mili-elétron-volts (meV), adequados para investigar interações de baixas energias em materiais. Com os principais emissores e detectores de pulsos de THz de banda larga sendo baseados ou na exploração de processos ópticos não-lineares de segunda ordem em cristais eletro-ópticos (EO) ou no uso de antenas fotocondutoras (PCAs) essas últimas com uma crescente variedade de configurações comercialmente acessíveis uma característica absolutamente notável compartilhada por eles é a habilidade de detectar o campo elétrico do THz ao invés de suas intensidades. Isso significa que ambas as informações de amplitude e fase podem ser recuperadas simultaneamente através de medidas com técnicas poderosas como a espectroscopia de terahertz no domínio do tempo (THz-TDS). Nesse sentido, esse trabalho apresenta a construção de uma montagem para THz-TDS até então inédita em laboratórios de pesquisa brasileiros. Depois de uma breve introdução de conceitos pertinentes, as diferentes etapas da implementação experimental são mostradas e discutidas. PCAs bombeadas por pulsos de laser infravermelho (IR) ultrarrápidos de femtossegundos (fs) foram usadas para emitir pulsos de THz de picossegundos (ps) em uma banda de frequências entre 0,1THz e 2THz. Ademais, o método preferido para detectá-los também foi baseado em PCAs, embora uma detecção EO também tenha sido caracterizada. Tomando a transformada rápida de Fourier (FFT) de varreduras temporais desses pulsos quando transmitidos por amostras e comparando-as com medidas de referência adequadas, quantidades como o índice de refração complexo e a permissividade complexa puderam ser obtidas através de modelos de transmissão apropriados. Adicionalmente, um criostato foi utilizado para investigar dependências com a temperatura em uma faixa de 10K a 300K. Uma avaliação inicial do arranjo implementado foi conduzida por experimentos prova-de-conceito, dos quais resultados compatíveis com revisões de literatura foram mostrados. Mais além, uma última validação do sistema foi possível através de medidas robustas de fônons ópticos transversais (TO) suaves em filmes finos monocristalinos de telureto de chumbo (PbTe), com espessuras menores do que 500nm. Dessas investigações, um comportamento consistente com uma instabilidade ferroelétrica com a diminuição da temperatura, associada a uma transição de fase estrutural em uma temperatura de Curie extrapolada como -77K, foi observado.In recent times, the availability of methods that permit efficient generation and detection of electromagnetic radiation in the terahertz (THz) band enabled primarily due to extensive efforts on technological improvements over the last three decades has been of high interest for the development of modern techniques for investigating a wide range of condensed matter systems. In fact, amidst the many THz compelling properties, one can highlight its photons in the few milli-electron-volts (meV) range, suitable for probing low-energy interactions in materials. As the main emitters and detectors of broadband THz pulses are based either on the exploitation of second-order nonlinear optical processes on electro-optic (EO) crystals or by the use of photoconductive antennas (PCAs) the latter with an increasing variety of designs being commercially accessible an absolutely remarkable feature shared by them is the ability to detect the THz electric fields rather than its intensities. This means that both amplitude and phase information can be simultaneously retrieved from measurements with powerful techniques such as the terahertz time-domain spectroscopy (THz-TDS). In this sense, this work presents the construction of a THz-TDS setup hitherto unprecedented in Brazilian research laboratories. After a brief introduction of pertinent concepts, the different steps of the experimental implementation are shown and discussed. PCAs pumped by ultrafast femtosecond (fs) infrared (IR) laser pulses were used for emitting picosecond (ps) THz pulses in a 0.1THz to 2THz frequency band. Moreover, the preferred method for detecting them was also PCA-based, although EO detection was also characterized. Taking the fast Fourier transform (FFT) of the time scans of those pulses when transmitted by samples and comparing them to suitable reference measurements, quantities such as the complex refractive index and the complex permittivity could be obtained through appropriated transmission models. In addition, a cryocooler was used for investigating the temperature dependence in the range from 10K to 300K. An initial evaluation of the implemented setup was conducted by proof-of-concept experiments, from which results compatible with literature reviews were shown. Further, one last validation of the system was possible through robust measurements of soft transverse optical (TO) phonons in single-crystalline lead telluride (PbTe) thin films, with less than 500nm thicknesses. From these investigations, a behavior consistent with a ferroelectric instability with decreasing temperature, associated with a structural phase transition at an extrapolated Curie temperature of -77K, was observed.Biblioteca Digitais de Teses e Dissertações da USPHernandez, Felix Guillermo GonzalezKawahala, Nícolas Massarico2023-05-10info:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/doctoralThesisapplication/pdfhttps://www.teses.usp.br/teses/disponiveis/43/43134/tde-25052023-103743/reponame:Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da USPinstname:Universidade de São Paulo (USP)instacron:USPLiberar o conteúdo para acesso público.info:eu-repo/semantics/openAccesspor2023-07-17T19:50:09Zoai:teses.usp.br:tde-25052023-103743Biblioteca Digital de Teses e Dissertaçõeshttp://www.teses.usp.br/PUBhttp://www.teses.usp.br/cgi-bin/mtd2br.plvirginia@if.usp.br|| atendimento@aguia.usp.br||virginia@if.usp.bropendoar:27212023-07-17T19:50:09Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da USP - Universidade de São Paulo (USP)false |
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